甲烷催化燃烧耦合甲烷重整金属基催化元件的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文甲烷催化燃烧耦合甲烷重整金属基催化元件的研究姓名：王伟申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：季生福;李成岳20060607托京他T太学颤j‘学位论文甲烷催他燃烧耦台甲婉重整金属基催化元件的研究摘要化工过程强化，也就是指能鼹著减少工厂和设备体积、高效节能、清洁、霹持续发展鳇纯王额技术，怒纯学王盈发震麴一个方淘。金璃蕊维构化催化剂摄一种结构规整的整体式催化剂，湘于其具有比表面积大、传递健戆好、寐擦歪降低等优点，将箕蔽震子强放热爱应与强吸热反应的耩合，可以大幅度提高能量利用率、减小设备体积、实现流程集成化，从而能

2、够达到过程强他的目的，因此是一个具有广泛裁景的研究方淘。对于强放热的甲烷催化燃烧反应，传统的贵金属催化剂价格昂贵，高温下易流失且热稳定性能较差，瓶金属氧化物催化剂具衡价廉易得、燃烧活性接近黄金属催纯荆、熟稳定性离的特点，寻找一种胬活性，嵩稳定性的金属氧化物催化剂并将其涂附在金属基体上从而能够得到一种性禽垃佳、传热装能好的麓够瘦瓣于强吸／敖热藕合反藏熊掌婉燃烧金属基穰纯裁成为了我们的目标。本文采用金属预氧化法对FeCrAl合金基体进行预处理，制备过渡胶、载体涂层、含催化活性组分的活性浆料，利用浸渍法制成了CehNixoz／A1203／金

3、属基催化剂。经过对金属基结构化催化剂表面形貌分析，物相分析，甲烷催化燃烧活性评价，寿命评价和TPR表征等，我们发现Cel-xNi。02(x=O．1．O．3)在催化剂表面的分散性比CeO：和Ni0要好，催化剂具有良好的甲烷催化燃烧性能，而Cel'小i。02／A1203／FeCrAl催化剂北京化丁人学坝』：学位论文(x=O，l、O．2、O．3)具有更好的高温稳定性。TPR测试的结果证明，在Cel．。Ni。02固溶体、A1203载体涂层以及FeCrAl金属基体之间有着强烈的相互作用从而改变了催化剂的催化活性。同时，以上述研究结果以及实验室一

4、系列其他成果为基础，通过流程设计、工艺计算、设备选型，本文完成了强吸／放热耦合反应装置的建设工作，该装置能够应用于多种强放热反应与强吸热反应的耦合。设计了符合装置要求的强吸／放热耦合反应器，测试结果表明其具有密封性能良好、换装金属基结构化催化剂方便，能够适应高温、高压反应条件的特点。最后本文制备了适应于强吸／放热耦合反应装置的甲烷催化燃烧金属基催化剂以及甲烷二氧化碳重整金属基催化剂，为进一步的研究工作做了准备。关键词：强吸／放热耦合反应，甲烷催化燃烧，结构化催化剂lI北京化T人学颂f学位论文STUDYoNMETALLICSUPPoRT

5、STRUCTUREDCATALYSTSFoRMETHANECATAIYT蔓CCoMBUSTloN，METHANEREFoRMlNGCoUPLINGABSTRACTNoVeltecllllologiesforintensi聊ngcheInicalcngineeringprocessesareexpectedtobringdr锄aticimproVelnentinreducingt11esizeofequipmentaIldplallt，andleadingtoconlpact，safe，cleanandefj溉tiVeproductio

6、n．Thesenewtechnologies，whichmaybe印plicabletot11edevelopmentofchemicalindustryin2l5‘ccntury'areproposed。stmcturedcatalysts，whichareuni—bodystmcmrescolI】【posedofinterconnectedcellsorchallneles，arewidelyusedbecauseoflowpressuredropandhi曲g豁nuxes，拍dincreasinglyinmanynewrcact

7、orsapplicationsuch私chemicalalldrefiningprocess，catalyticcombustion，andhi曲exomennic／endo也ennicreactioncoupling．Formethanecatalyticcombustionhi曲exothennicsystem，thetraditionalnoblemetalcatalystsareadopted柚dhaVetheshortcomingofhi曲costandbadhigh-temperaturestability．Ontheot

8、herhand，metal-oxidecatalystshavegoodactiVityaIldstabilityinmethanecatalyticcombustionandarenmchcheapeLTherefbr