SiC催化燃烧甲烷性能.pdf

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1、物理化学学~E(WutiHuaxueXuebao)OctoberActaP．一Chim．Sin．2014，30(10)，194l一19461941[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201408181www．whxb．pku．edu．cnCeZr0．5O2修饰的Ni／SiC、Fe／SiC和Co／SiC催化燃烧甲烷性能焦志锋董莉莉郭晓宁，靳国强郭向云王晓敏(。太原理工大学材料科学与工程学院，太原030024；中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，太原030001)摘要：以铈锆固溶体(Ce。5zr0

2、2)修饰的高比表面积SiC为载体，采用两步浸渍法制备了Ni、Fe和Co基催化剂，研究了其在煤层气催化燃烧脱氧中的催化活性和稳定性．利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体质谱(ICP．MS)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、比表面积(BET)、热重分析(TGA)和H程序升温还原(H-TPR)对催化剂进行了表征．分析结果表明，Ni、Fe和Co部分进入CeZrO固溶体晶格内部，导致催化剂体相形成更多的缺陷：同时Ce。5zr00固溶体有助于加速金属氧化物和金属之间氧化还原过程的进行，促进了氧吸附、传输

3、和对甲烷的活化．另外，SiC和Ce。5zr002固熔体良好的抗积碳性能，有效避免了催化剂在富甲烷反应气氛中因积碳而失活，从而使三种催化剂均具有优良的催化燃烧脱氧活性和稳定性．其中，Co／CeoO／SiC活性最高，可在320。C活化催化甲烷，并在410。C实现完全脱氧．关键词：高比表面碳化硅：过度金属催化flY；铈锆固溶体：甲烷催化燃烧；煤层气脱氧中图分类号：0643MethaneCatalyticCombustionoverNi／SiC，Fe／SiCandCo／SiCModifiedbyZr0．5Ce0．502SolidSolu

4、tionJIAOZhi—Feng’一DONGLi-LiGUOXiao—Ning’JINGuo-QiangGUOXiang—YunWANGXiao-Min’'rCollegeofMaterialsScienceandEngineering,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024，R．China；。StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030

5、001，PR．China)Abstract：WeusedZro5Ceo502solidsolutionmodifiedhighspecificsurfaceareaSiCasthecatalystsupportandsynthesizedNi／Ce05zr05OJSiC，Fe／Ceo5zr05OJSiC，andCo／Ce0uZro5OJSiCcatalystsbyatwo—stepimpregnationmethod．Thecatalyticactivityandstabilitywereinvestigatedinthecat

6、alyticcombustiondeoxidationofcoal-bedgas．Theas-preparedcatalystswerecharacterizedbyX-raydi仟raction(XRD)，X-rayphotoelectronspectroscopy(XPS)，inductivelycoupledplasma-massspectroscopy(ICP·MS)，high-resolutiontransmissionelectronmicroscope(HRTEM)，Brunner-Emmet-TeIler(BET

7、)measurements，thermalgravimetricanalysis(TGA)，andtemperature—programmedreductionofH2(H2-TPR)．TheresultssuggestthatpartialdifusionofNi，Fe，andCototheCe0．5Zr05O2latticeIeadstotheformationofdefectsinthecatalystbulkphase．CeD-5Zro502increasedtheredoxprocessbetweenmetalsand

8、theiroxides，improvingtheoxygenstorage，mobilitycapacity，andtheactivationofCH．1naddition．theexcellentresistanceofbothSiCandCe05Zr05O2