试析长链烷烃脱氢与甲烷催化燃烧直接耦合催化剂的制备及性能

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1、北京化工大学硕士研究生学位论文指导教师日期:二oo七年六月一ElSTUDYoNCATAIYSTSFoRCoUPLINGoFDEHYDRoGENATIoNOFLoNGCHAINALKANEANDCATAIYTICCoMBUSTIoNOFMETHANEZhongliangZhouDirectedbyProfessorChengyueLiBEIJINGUNIVERSITYOFCHEMICALTECHNOLOGYJune,2007北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集

2、体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘,允许学位论文被查阅和借阅;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释:本学位论文属于保密范围,在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释:本学位论文不属于保密范围,适用本授权书。、作者签名

3、:围遣!叁日期:幽:Z幺导师签名:童奎.±日期:生平生:墨学位论文数据集中图分类号0643.32学科分类号530.2410论文编号1001020070090密级学位授予单位代码lool0学位授予单位名称北京化工大学作者姓名周忠良学号2004000090获学位专业名称化学工程获学位专业代码081701课题来源国家自然科学基金研究方向化工过程强化论文题目长链烷烃脱氢与甲烷催化燃烧直接耦合催化剂的制备及性能关键词催化剂,金属基,长链烷烃脱氢,甲烷催化燃烧,直接耦合论文答辩日期2007-6-1·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师李成岳教授北京化工大学化

4、学工程评阅人1季生福教授北京化工大学化学工程评阅人2李建伟教授北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5椭员会拂季生福教授北京化工大学化学工程答辩委员1季生福教授北京化工大学化学工程答辩委员2李建伟教授北京化工大学化学工程答辩委员3刘辉教授北京化工大学化学工程答辩委员4答辩委员5注:一.论文类型:1.基础研究2.应用研究3.开发研究4.其它二.中图分类号在《中国图书资料分类法》查询.三.学科分类号在中华人民共和国国家标准(CB/T13745-9)《学科分类与代码》中查询.四.论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成.摘要长链烷烃脱氢与甲烷催化燃烧直接耦合催化剂的制备及性能整体式催化

5、剂是由许多狭窄平行通道整齐排列的一体化催化剂。与颗粒状催化剂相比,它具有压降低,传递性能好和反应混合物径向分布均匀等优点,将其用于化工领域中的强吸/放热反应的直接耦合,可以大大强化反应过程,节约资源与能源,实现设备和流程的高度集成。本文作为该研究的前期工作,分别对长链烷烃脱氢反应和甲烷催化燃烧反应催化剂进行了研究。此外,还以甲烷催化燃烧与甲烷/--氧化碳重整作为模型反应,进行了直接耦合性能的初步实验。对于强吸热的长链烷烃脱氢反应,首先考察了反应条件对长链烷烃脱氢工业催化剂反应性能的影响。其次,制备了以工业催化剂为活性涂层的Pt.Sn.Li/A1203/FeCrAI催化剂。性能评价结果表

6、明,反应温度、液时空速和氢烃摩尔比对催化剂脱氢性能都有重要影响。此外,考察了Pt负载量、搅拌时间、脱氯时间和载体对Pt.Sn.L计.A1203颗粒状催化剂性能的影响。结果表明,Pt负载量、脱氯时间和载体是影响催化剂性能的三个重要因:扛:紊。对于甲烷催化燃烧反应,制备了Pd/Si02和Pd/5%CexZrl.x02/Si02(x=0.1)系列催化剂。研究结果表明,CexZrl.x02的加入能改善Pd/CexZrI.x02/Si02催化剂中活性组分PdO的分散状态和氧化还原性能,从而提高催化剂的活性。最后,制备了用于甲烷催化燃烧和甲烷/-氧化碳重整直接耦合的金北京化工大学硕士学位论文属基整

7、体式催化元件。反应/反应耦合实验结果表明,外侧吸热反应消耗的热量来自内侧催化燃烧反应放出的热量,实现了这两个反应体系的直接热耦合。关键词:催化剂,金属基,长链烷烃脱氢,甲烷催化燃烧,直接耦合ABSTRA(了rSTUDYoNCATAI』YSTSFoRCOUPLINGOFDEHYDRoGENATIONOFLONGCHAINALKANEANDCATAIYTICCOMBUSTIoNoFMETHANEABSTRACTMonolithiccatalysts

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