高效脱氢催化剂制备及其性能研究

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1、高效脱氢催化剂制备及其性能研究StudyonthePreparationofHighlyEfficientDehydrogenationCatalystsandTheirCatalyticPerformance学科专业：材料工程研究生：欧阳少聪指导教师：杨静研究员企业导师：严如岳高级工程师天津大学材料科学与工程学院二零一五年十二月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机

2、构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）摘要研究和开发高性能的脱氢催化剂是当今新能源领域研究主要热点。甲基环己烷（MCH）和氨硼烷（AB）是性能最优异的储氢材料

3、，本课题以制备MCH和AB脱氢催化剂为研究背景，一方面，提出在MCH高温催化反应进行的同时，原位合成纳米贵金属催化剂，有效避免纳米催化剂从制备到催化反应转移过程中的快速氧化问题，另一方面，利用激光液相烧蚀法制备富含大量晶界的纳米金属催化剂，探索AB催化脱氢中，晶界对催化活性的影响。首先，以乙酰丙酮铂（Pt(acac)2）作为前驱体，在MCH高温催化反应进行的同时，高温分解Pt(acac)2合成了粒径1.8nm，表面干净，负载均匀的Pt/C催化剂。催化性能测试表明，320℃下、Pt负载量为0.68wt%时，MCH转换率接近97

4、%，最大产氢速率为580mmol/gpt/min。其次，利用激光液相烧蚀法制备了Ru纳米晶胶体溶液，并与载体（Al2O3、立方介孔碳）混合负载。Ru纳米晶表面干净、粒径约为9.8nm、富含大量晶界。测试表明，催化AB产氢速率为276.7molH-1-12·(molRu·min)，活化能为30.9kJ·mol，达到同类催化剂性能测试较高水平。最后，系统性提出了几种利用激光液相烧蚀法原位制备负载型催化剂的方法，包括激光作用金属靶材和激光作用金属盐，得到了Ni/SiO2、Pt基催化剂，并对工艺参数进行了优化。关键字：原位合成；催化

5、剂；激光液相烧蚀法；甲基环己烷脱氢；氨硼烷脱氢ABSTRACTExploringcatalystswithhigh-efficiencyfordehydrogenationhasattractedmuchattentioninthefieldofnewenergy.Methylcyclohexane(MCH)andammoniaborane(AB)havebeenconsideredassuperiorhydrogenstoragematerials.Inthiswork,highlyefficientMCHandABdeh

6、ydrogenationcatalystsweresynthesizedbyusingtwodifferentmethods.Ononehand,insitusynthesisofnanometersizednoble-metalcatalystsduringtheheatingofreactorofMCHdehydrogenationcaneffectivelyavoidfastsurfaceoxidationofcatalystsbeforecatalyticreactions.Ontheotherhand,thetec

7、hniqueoflaserablationinliquidssometimesintroducesgrainboundariesintothenanocatalystsduetoquenchingeffect,whichmaypromotethecatalyticactivityinABdehydrogenation.Firstly,Pt/Ccatalystswithnanoparticlediameterof1.8nm,cleansuface,anduniformdistributionhavebeeninsitusynt

8、hesizedthroughthermaldecompositionofPt(acac)2duringtheheatingofreactor.TheanalysisofhydrogenevolutionillustratesthattheconversionofMCHoverPtloadi