探究甲烷水蒸气重整制合成气新型催化剂的制备及性能研究

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1、北京化工大学硕士研究生学位论文日期：二oo七年六月一日IIlllIlllllllltlIIIIlY1810370PreparationandCatalyticPerformanceofNovelCatalystsforSteamReformingofMethaneHuijunWanDirectedbyProfessorShengfuJiBEIJINGUNIVERSITYOFCHEMICALTECHNoLoGYJune，2007北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本

2、论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：正幺圣日期：趣：≤≤关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本

3、授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：．冱釜至导师签名：躯趁日期：鱼回：≤<日期：全兰Z。鱼，墨学位论文数据集中图分类号064332学科分类号530．2410论文编号1001020070059密级学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名万会军学号2004000059获学位专业名称化学工程获学位专业代码课题来源国家自然科学基金研究方向新型催化材料论文题目甲烷水蒸气重整制合成气新型催化剂的制备及性能研究关键词甲烷，水蒸气重整，Ni／SBA．15，金属基整体式催化剂，合成气论文答辩日期2007石．1·论文类型基础研

4、究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师季生福教授北京化工大学化学工程评阅人107M234评阅人2雷志刚教授北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5徽员蝴李成岳教授北京化工大学化学工程答辩委员1李成岳教授北京化工大学化学工程答辩委员2雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员3刘辉教授北京化工大学化学工程答辩委员4答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询．三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份

5、及学号的后四位组成．]摘要甲烷水蒸气重整制合成气新型催化剂的制备及性能研究甲烷水蒸气重整反应是传统制取制富氢合成气的重要途径，随着氢气以及作为重要的碳一化学合成气的需求量增加，甲烷水蒸气重整越来越受到人们的关注。Ni基催化剂是对甲烷水蒸汽重整反应具有优良催化性能的催化体系之一，但催化剂的高温稳定性不是很好。如果将活性组分Ni组装在介孔分子筛SBA．15的孔中，SBA．15较厚的孔壁就有可能阻止Ni．的团聚，从而提高催化剂的活性与稳定性。本文制备了Ni／SBA．15，Ni／Cel略Zr．02／SBA．15，Ni／SBA-15／A120dFeCrAl和Ni／Cel嚷Zr

6、x02／SBA．15／A1203／FeCrAl催化剂，并对甲烷水蒸气重整制合成气的性能进行了评价；同时采用XRD、BET、TPR、TEM、SEM等分析手段对催化剂的结构进行了表征。评价结果表明，对Ni／SBA．15催化剂，Ni含量为10wt．％时，催化剂的性能最好。10wt．％Ni／SB．15催化剂在800℃下具有极好的活性和稳定性，反应740h后活性没有明显下降。对于Ni／Cel．xZrx02／SBA．15催化剂，在700．800。C的反应条件下，催化剂对CH4转化率比Ni／SBA-15催化剂有提高。对于Ni／SBA．15／A1203／FeCrAl和Ni／Cel．

7、xZrx02／SBA-15／A120JFeCrAI金属基整体式催化剂，在相同的反应条件下，催化活性与Ni／SBA一15和Ni／Cel．，【zrx02／SBA．15的基本相当，并且可以在更大的空速下操作。结构研究表明，对于Ni／SBA．15催化剂，SBA．15的有序孔结构依然北京化工大学硕士学位论文存在，活性组分Ni被插入在了SBA．15的孔中。对于Ni／Cel．,Zr,02／SBA．15催化剂，Cel．．Zr,02对Ni组分具有较好的分散性能，同时可以改善催化剂的氧化．还原性能，提高了催化剂的活性。对于金属基整体式催化剂，FeCrAl金属基体预氧化后表面形成了O