试析乙醇重整制氢的热力学研究及其催化剂的制备

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1、同济大学硕士学位论文乙醇重整制氢的热力学研究及其催化剂的制备姓名：李佟茗申请学位级别：硕士专业：应用化学指导教师：吴倩200603摘要随着社会能源意识、环保意识的增强，乙醇重整制氢无论是从原料来源还是实际应用方面都具备了巨大的发展潜力，但目前有关的研究还处于起步阶段。本论文应用最小自由能法原理，建立了可适用于计算单相多组分化学反应热力学平衡组成的数学模型。在温度500"-"1500K、压力0．1"-'0．5MPa、水醇[LI'--'10、以及氧醇比0"--'3的反应条件下，计算了温度、压力、水醇比、氧醇比等反应条件对乙醇重整反应平衡产物的影响，并对自热式重整反应进

2、行相关的探索性研究。研究发现，与甲醇相比，乙醇重整的制氢能力可提高30％。在乙醇重整反应中，温度是影响体系平衡组成的主要控制参数，氧气的加入提供反应所需的热能。通过计算，当水醇比为6、氧醇比为0．9时，在低副产物含量下，可得到较高的氢气平衡组成。此时平衡温度为1008K，平衡组成为CO：0．077，C02：0．100，H20：0．441，Hz：0．378，C：0．004。采用浸渍法制备一系列N瞒i02催化剂。通过X射线衍射(X】良D)、红外光谱(m)、差热分析(DTA)、比表面测试(BET)等多种研究手段，考察镍负载量、焙烧温度以及焙烧时间对载体Si02上NiO分

3、散程度的影响。浸渍法制备催化剂时，相同镍负载量条件下，焙烧温度为500℃、焙烧时间为3h时，可得到较好的NiO分布和较大的催化剂比表面积。考察不同有机酸的加入对载体中NiO晶粒分布的促进作用，并对有机酸A的助浸机理进行探索性的研究。有机酸A可与镍离子反应生成金属络合物，在催化剂制各过程中有助于镍离子的分散。研究发现红外光谱中，波数1580cm-1可能为有机酸A与Ni的结合特征峰，且当有机酸A和硝酸镍的摩尔配比为0．2～0．5时，NiO结晶峰强度最弱，与未加有机酸A的催化剂相比，比表面积可提高将近10％。关键词：乙醇重整，最小自由能，热力学，Ni／Si02，浸渍，有

4、机酸AbstractABSTRACTTodayallovertheworld，energyandtheenvironmenthavebecomethemajorconcern．Hydrogenproductionbyethanolreformingprovideshugepotentialastherenewedalternativeenergysource．Free—energyminimizationmethodwasappliedtothethermodynamiccalculationofethanolreformingforhydrogenproduct

5、ion．Theeffectofdifferentreactionconditionswasinvestigated．Comparedwithmethanol，ethanolproduced30％morehydrogeninreformingprocess．Inethanolreformingreaction，temperaturewasthemaineffectontheequilibriumcomposition，whenoxygenwasintroducedtoprovidethenecessaryheat．WhentheH20／C2H50Hmolarrati

6、oWas6and02]C21-150Hmolarratiowas0．9inthefeed，theequilibriumtemperaturewas1008K,andahighercompositionofhydrogencanbeobtainedwithlowerby—productscontent．AseriesofsupportedNi／Si02materialswaspreparedbytheincipientimpregnationmethodaSpotentialcatalystcandidates．Theeffectsofnickel，calcinat

7、iontemperatureandcalcinationtime．onthedispersionofNiOtoformNi／SiOzwerecharacterized，usingthetechnologiesofX-raydiffraction(XRD)，infraredspectrum(IR)，nitrogenadsorption-desorption(BET)anddifferentialthermalanalysis(DTA)．ItWasfoundthatcalcinatedat500"Cfor3h，betterNiOdispersionandlargers

8、pecif