探究金属（al、zr、mo）改性的mcm-41中孔分子筛的合成、表征及其催化聚烯烃裂解反应研究

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1、V8【J3999分类号：0643密级：学校代码学号104262002012002lIIl姑麓舂警硕士研究生学位论文论文题目：金属(AI、Zr、Mo)改性的MCM一41中孑L分子筛姓名指导教师学科专业专业代码研究方向的合成、表征及其催化聚烯烃裂解反应研究雷火星刘福胜教授化学工艺081702精细化工2005年6月i日金属(hi、Zr、Mo)改性的MCM-41中孔分子筛的合成、表征及其催化聚烯烃裂解反应研究摘要本文采用水热合成法合成出一系列金属(A1、Zr、Mo)掺杂和强酸性基团(如BO。’、Sq2一等)及ZrO：改性的MCM-41中孔分子筛催化剂，并将其

2、首次应用于聚烯烃的催化裂解反应。采用XRD、FT—TR、BET、ESR、NH。一TPD对其结构及酸强度进行了表征。结果表明：所合成的催化剂具有中孔分子筛的特征结构，良好的长程有序性和结晶度；强酸基团已存在于中孔分子筛上，从而产生强酸中心。以高密度聚乙烯(HDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)和聚丙烯(PP)的裂解反应为模型反应，对各种强酸性中分子筛的催化裂解性能进行评价，结合催化剂结构表征的结果，研究各种强酸性中孔分予筛的结构及酸强度与催化性能之间的关系。实验结果表明：对于HDPE和LDPE的催化裂解反应，催化剂的酸性强弱是影响催化活性的主要因素：而对

3、PP，催化剂的孔结构是影响催化活性的主要因素。以催化效果较好的强酸性中孔分子筛作为催化剂，详细考察了Si／M(M=A1、Zr、Mo)比、催化剂用量、反应温度以及反应时间等因素对模型反应结果的影响，获得了较佳的反应条件。确定hl—McM一41(Si／M=40)催化裂解LDPE较佳的反应条件为：反应温度420℃、A1一MCM一41／LDPE(质量比)=O．02、反应时间70min，在上述条件下，LDPE的转化率分为97，1％，其中液体产物的收率83．6％。确定hl—MCM一41(Si／AI=40)催化裂解HDPE较佳的反应条件为：反应温度430℃、A卜M

4、Ct4—41／HDPE(质量比)=0．05、反应时间40min，在上述条件下，HDPE的转化率分为87．4％，其中液体产物的收率为74．9％。确定A1一M例一41(Si／At240)催化裂解PP较佳的反应条件为：反应温度370℃、A1一McM一41／PP(质量比)=O．01、反应时问30min，在上述条件下，PP的转化率分为94．9％，其中液体产物的收率84．3％。确定ZrO。／Mo—MCM一41(Si／Mo=80)催化裂解PP较佳的反应条件为：反应温度400。C、ZrO。／Mo-MCM一41(质量比)=O．02、反应时间50min，在上述条件下，P

5、P的转化率分为96．6％，其中液体产物的收率88．9％。本研究属资源再利用环保项目，具有较高的环境效益、社会效益和广阔的应用前景。通过该课题的研究工作，为强酸性中孔分子筛在催化裂解聚烯烃反应中的应用提供了理论依据。关键词；中孔分子筛；废聚烯烃；结构表征；催化裂解STUDIESONSYNTHESIS。CHARACTERlZATIONOFMCM一41MODIFI印BYMETAL(AI、Zr、Mo)ANDTHEIRCATALYTICPERFORMANCEINPYROLYSISOFPOLYOLEFINSABSTRACTInthisstudy，severalm

6、esoporousmolecularsieves，eontainingA1、Zr、Mo，weresynthesizedbyhydrothermalsystemandsomestrongacidiCgroups1ikeBOl”，S042．andZr02，wereincorporatedintotheframeofthemesoporousmolecularSievestoobtainthestrongacidicmesoporousmolecularsievescatalysts．TheobtainedmaterialSwerefirstlyuseda

7、scatalystsinpyrolysjSofpolyolefins．ThesynthesizedMesoporousmolecularsieveswerecharacterizedbyXRD，FT—IR，BET，ESRandNH3--TPD．TheresultSshowthattheobtainedmaterialSareofthecharacteristiesofmesoporousmolecularsieves，better10ng—rangeorderandcrystallinity，andthatsuperacidicgroupshaveb

8、eencombinedwiththeframeofmesoporousmolecularsieveSOtha