海泡石多相类芬顿—厌氧组合技术降解蒽醌类污染物的研究

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1、博士学位论文海泡石/多相类芬顿-厌氧组合技术降解蒽醌类污染物的研究DEGRADATIONOFANTHRAQUINONESBYCOMBINATIONOFSEPIOLITE/HETEROGENEOUSFENTON-LIKEOXIDATIONANDANAEROBICBIOLOGICALPROCESSES宿程远哈尔滨工业大学2015年12月国内图书分类号：TU992.3学校代码：10213国际图书分类号：628.1密级：公开工学博士学位论文海泡石/多相类芬顿-厌氧组合技术降解蒽醌类污染物的研究DEGRADATIONOFANTHRAQUINONESBYCOMBINATIONOFSE

2、PIOLITE/HETEROGENEOUSFENTON-LIKEOXIDATIONANDANAEROBICBIOLOGICALPROCESSES博士研究生：宿程远导师：李伟光教授申请学位：工学博士学科：市政工程所在单位：市政环境工程学院答辩日期：2015年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU992.3U.D.C:628.1DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringDEGRADATIONOFANTHRAQUINONESBYCOMBINATIONOFSEPIOLITE/HETEROGENEOUS

3、FENTON-LIKEOXIDATIONANDANAEROBICBIOLOGICALPROCESSESCandidate：SuChengyuanSupervisor：Prof.LiWeiguangAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofMunicipalandEnvironmentalEngineeringDateofDefence：December,2015Degree-Conferring-Institution：Har

4、binInstituteofTechnology摘要摘要多相类芬顿技术作为典型的高级氧化处理方法引起了人们的广泛关注，它具有高效、反应条件温和、设备简单等优点；尤其在双金属多相类芬顿体系中，催化剂所负载的过渡金属常会发生协同效应，从而提高多相类芬顿催化剂的活性。但该技术在实际应用时会面临一些问题。关键问题之一是寻找合适的负载介质，另一个问题便是处理费用较高。而如采用多相类芬顿-生物处理组合工艺处理难降解工业废水，对于多相类芬顿技术的推广具有重要意义，一方面可降低废水的处理费用，另一方面可保障处理效果的稳定；同时需要关注的是，多相类芬顿催化剂的引入可能对后续生物处理单元内污

5、泥特性产生一定的影响。基于此本文利用均匀沉淀法制备了以海泡石为载体的双金属多相类芬顿催化剂，研究了该体系降解蒽醌类物质-活性艳蓝与大黄酸的影响因素。探讨了其对活性艳蓝与大黄酸的降解历程与降解机制，并建立了多相类芬顿去除活性艳蓝与大黄酸的表观动力学方程。同时探讨了含大黄酸中药废水经多相类芬顿预处理前后对厌氧颗粒污泥理化特性及微生物群落的影响，为实现多相类芬顿-生物处理技术的良好组合提供科学依据。利用Box-Behnken实验获得了均匀沉淀法制备Fe-Mn双金属多相类芬顿催化剂的最佳条件：海泡石投加量为40g/L，Fe(NO3)3浓度为0.18mol/L，MnSO4浓度为0.

6、05mol/L，尿素浓度为1.0mol/L，水浴温度控制在100℃，煅烧温度控制在370℃，通过3h的煅烧。所制得催化剂Fe含量为20.2wt%，Mn含量为3.12wt%，铁元素主要以α-Fe2O3与γ-Fe2O3的形式存在。该催化剂性能稳定，在循环使用6次后，对活性艳蓝的脱色率仍在70%左右。通过复合中心实验（CCD）获得了Fe-Mn多相类芬顿体系降解活性艳蓝的最佳条件为：催化剂的投加量为0.70g/L、双氧水的投加量为0.72mL/L、pH为3.12、初始浓度为60mg/L，在反应时间为60min后，其脱色率为88.68%。Fe-Mn多相类芬顿体系降解大黄酸的最佳条件

7、为：催化剂投加量为0.78g/L、双氧水投加量为0.38mL/L、pH为3.53、初始浓度为20mg/L，在反应时间为60min后，其去除率为97.62%。对于降解机制而言，初始溶液pH为酸性时，多相类芬顿催化体系中活性物质以产生于催化剂表面的·OHabs与溶液中的·OHfree为主；而当pH为5.0-6.0时，活性物质以·OHabs为主。羟基自由基首先攻击蒽醌类物质的N-H键、三嗪基团以及不饱和共轭键的蒽醌结构，继而生成邻苯二甲酸、苯甲酸，再被降解为丁酸、草酸、乙酸等小分子羧酸，最终被矿化为水与二氧化碳。当加入盐酸-I-哈尔