改性类芬顿体系对废水的降解及机理研究

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1、密级公开分类号ＴＵ９９＇ＩＶＥＲＳＩＴＹＸＩＡＮＴＥＣＨＮＯＬＯＧＩＣＡＬＵＮ硕士学位论文题目：改性类芬顿体系对废水的降解及机理研究作者：高樱指导教师：刘金涛副教授张治宏副教授－＊．工申请学位学科：市政程２０１８年５月１４日＊改性类芬顿体系对废水的降解及机理研究学科：市政工程研究生签字：指导教师签字：摘要芬顿法作为一种绿色高级氧化技术，因其反应中生成氧化电位高达2.8eV的强氧化剂羟基自由基（•OH），实现高效氧化水中有机物，在水环境污染控制领域具有广泛的应用前景。芬顿法具有试剂无毒性、

2、氧化效率高、操作简单等优点。然而，其过氧化氢（H2O2）产率低、反应所需pH范围较窄、需要外投铁离子等问题制约了芬顿法在高级氧化领域中的发展。本课题针对目前类芬顿法中存在的问题，在电–芬顿与光–芬顿中，通过使用新型电解质、改性阴极材料、改性光催化剂等，来提高各类芬顿体系降解有机印染废水的效率。论文的主要研究内容包括以下几方面：（1）三聚磷酸钠(STPP)/电–芬顿(Electro-Fenton)本实验以三聚磷酸钠（STPP）作为电解质，铁棒作为阳极，碳纤维毡为阴极，组成新型电–芬顿（EF）体系。使用亚甲基蓝作污染物，经过降解一小时后，STPP/EF中有近96%的

3、亚甲基蓝去除，将硫酸钠和乙二胺四乙酸作为电解质分别进行对照实验，其降解率为硫酸钠/EF的1.7倍，为乙二胺四乙酸/EF的1.2倍。改性后电–芬顿体系的最佳运行pH为6，且在pH为4-10的范围内均有较好的降解能力。一小时内，STPP/EF体系的过氧化氢累积量为4.2mg/L。乙二胺四乙酸/EF的过氧化氢累积量为6.4mg/L，硫酸钠/EF为1.7mg/L。通过对三聚磷酸钠/双池EF的研究发现，双池电–芬顿体系可以实现阳极和阴极共同产生过氧化氢，一小时后过氧化氢累积量分别为阴极5.4mg/L和阳极3.9mg/L。（2）铁氮掺杂的石墨烯气凝胶(FNGA)/电–芬顿(

4、Electro-Fenton)本实验以硫酸钠作为电解质，铂片作为阳极，铁氮共掺杂的石墨烯气凝胶(FNGA)为阴极，组成新型电–芬顿（EF）体系。其中，铁氮共掺杂石墨烯气凝胶(FNGA)通过水热法制备。对材料进行表征后结果显示，FNGA具有良好的形貌结构。使用罗丹明B作污染物，经过降解一小时后，FNGA/EF中罗丹明B的降解率为97.6%，比使用石墨烯气凝胶作为阴极材料时高3.6%，比使用碳板时高8.8%。将体系用于COD降解，一小时后FNGA/EF中COD的去除率可达88.63%，比使用石墨烯气凝胶时高13%，且使用FNGA时所需能耗更低。在阴极材料重复使用的实

5、验中，FNGA在重复使用10次后对罗丹明B的去除率仍能达到94.3%，表明其具有较好的稳定性。（3）聚酰亚胺(PI)/光–芬顿(Photo-Fenton)本实验以汞钨混光灯为光源，聚酰亚胺(PI)为光催化剂，硫酸亚铁为铁源，组成新型光–芬顿(PF)体系。其中，聚酰亚胺(PI)通过固热-烧结法制备。对材料进行表征，表明聚酰亚胺反应已完成，且具有良好的形貌结构。使用罗丹明B作污染物，经过降解一小时后，PI/PF中罗丹明B的降解率为62.8%，比使用传统光催化剂g-C3N4时高31.9%。将PI应用于光芬顿系统中，反应一小时后，PI/PF体系的过氧化氢累积量为114m

6、g/L，g-C3N4/PF体系的过氧化氢累积量为83mg/L。关键词：芬顿法；羟基自由基；电解质；电极；催化剂StudyontheDegradationofWastewaterandMechanismResearchofModifiedFenton-likeSystemDiscipline:MunicipalEngineeringStudentSignature:SupervisorSignature：AbstractAsagreenadvancedoxidationtechnology,Fentonmethodproduceshighoxidizingagen

7、thydroxylradical(•OH),whoownsahighoxidationpotentialof2.8eVtoefficientlyoxidizeorganicmatterinwater.Ithasawideapplicationprospectinthefieldofwaterenvironmentalpollutioncontrol.TheFentonmethodhastheadvantagesofnon-toxicreagent,highoxidationefficiencyandsimpleoperation.However,thelowyi

8、eldofhydroge