高铁酸盐去除四溴双酚a及中间产物特性研究

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1、硕士学位论文高铁酸盐去除四溴双酚A及中间产物特性研究DEGRADATIONOFTBBPABYFERRATE(VI)ANDINTERMEDIATECHARATERISTICS田宇哈尔滨工业大学2015年12月国内图书分类号：X703.1学校代码：10213国际图书分类号：628密级：公开工学硕士学位论文高铁酸盐去除四溴双酚A及中间产物特性研究硕士研究生：田宇导师：王宏杰副研究员申请学位：工学硕士学科：市政工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：2015年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:X703.1U.D.C:628Dissertation

2、fortheMasterDegreeinEngineeringDEGRADATIONOFTBBPABYFERRATE(VI)ANDINTERMEDIATECHARATERISTICS.Candidate：YuTianSupervisor：AssociateResearchProf.HongjieWangAcademicDegreeAppliedfor：MasterDegreeinEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：Decem

3、ber,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要四溴双酚A（TBBPA）作为全世界使用量最大的溴化阻燃剂，在河流、土壤等自然环境中都有所检出。TBBPA因广泛存在且对人体具有各种毒害作用，已有学者对其去除方法进行了研究，但大多数处理方式存在处理效果不佳的问题。高铁酸钾对难降解有机物有高效氧化脱除和絮凝作用，对TBBPA的去除方面具有潜在应用价值。本课题在高铁酸钾去除TBBPA规律研究的基础上，探索去除过程中间产物的生成特性，并最终通过强化、联用工艺对T

4、BBPA进行高效、无害化去除。通过配水试验，考察高铁酸钾去除TBBPA的规律，试验结果表明：增加高铁酸钾投加浓度、减少初始TBBPA浓度、pH为酸性有利于高铁酸盐去除TBBPA，而在50℃的温度范围内，TBBPA去除率随文呈现先升高后降低的规律，在温度为30℃时达到最佳去除效果。考差了TBBPA存在水体中常见共存离子对高铁酸钾去除TBBPA的影响，结果表明，Fe3+、Cu2+、Cl-、和SO2-4的存在有利于去除TBBPA，而HCO-+3、NH4和腐殖酸对TBBPA的去除有一定的阻碍作用。高铁酸钾去除TBBPA过程中急性生物毒性呈先升高后降低的变化规律，推测在该过程

5、中生成了中间产物从而引起了急性生物毒性的升高。为了解高铁酸钾去除TBBPA过程中急性生物毒性变化的原因，对高铁酸钾去除TBBPA过程中生成的中间产物，包括无机和有机中间产物两方面进行了研究。无机中间产物方面，高铁酸钾去除TBBPA的过程中，不产生溴酸盐；溴离子的生成量与TBBPA的去除情况呈正相关关系；但在TBBPA基本完全脱除时，无机溴的脱除率依然很低。有机中间产物方面，通过进行定性研究，确定了去除过程中有机中间产物的种类，主要物质有双酚A和二溴苯酚；并推测出TBBPA的主要去除路径：脱溴反应和C-C键的断裂。最后以二溴苯酚的生成、急性生物毒性和去除规律为例对中间

6、产物进行特性研究，进一步证明了有毒中间产物的生成是引起TBBPA去除过程急性生物毒性升高的原因。基于以上研究，为了达到对TBBPA良好去除的基础上，进一步提高脱溴率，控制中间产物和急性生物毒性的目的，通过对高铁酸钾氧化工艺、高铁酸钾强化工艺、高铁酸钾/臭氧联用工艺与高铁酸钾/过氧化氢联用工艺对比优选，表明高铁酸钾/臭氧联用工艺在对TBBPA完全去除的同时，脱溴率达89.9%，发光细菌衰减率仅为2%，推荐使用高铁酸钾/臭氧联用工艺对TBBPA进行去除。关键词：高铁酸钾；四溴双酚A；中间产物；脱溴率；生物毒性I哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractAsthela

7、rgestamountofbrominatedflameretardantsappliedintheworld,TetrabromobisphenolA(TBBPA)hasbeendetectedinrivers,soilandothernaturalenvironments.ForthetreatmentofTBBPAintheaquaticsystems,mostprocessesarefoundtohavesomedrawbacksinvolvinglowefficiency.Owingtotheefficientoxidationandflocculat