基于碳纳米材料的微囊藻毒素-lr免疫传感方法研究

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1、犬硿大莩横士芽位记文—基于碳纳米材料的微囊藻毒素免疫传感方法研究学科专业—一一作者姓名指导教师答辩日期上—年屋博士学位论文基于碳纳米材料的微襄藻毒素免疫传感方法研究作者姓名：田俊平学号：指导教师：赵慧敏学科、专业：环境工程答辩曰期：年月日大達理工大含大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对

2、本研究所做的贡献均己在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：某于碳纳米材料的微囊藻毒素免疫传感方法研究作者签名：嗽斗日期化年—月日大连理工大学学位论文版权使用授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定，在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学，允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。学位论文

3、题目：基于碳纳米材料的微囊藻毒素免疫传感方法研究作者签名：日期：年丨月日导师签名：务磁忽曰期：年月日答辩委员会主席：日期：慮年月》日大连理工大学博士学位论文摘要微囊藻毒素是蓝藻水华时出现频率最高、毒性最强、危害最严重的一种微囊藻毒素，长期低剂量摄入可引起肝脏损伤甚至诱发肝癌，对人类健康构成较大威胁。因此，高灵敏性和高选择性地检测水中痕量对控制水体富营养化污染和保障生态安全具有重要意义。与常规的分析方法相比，生物传感方法具有操作简单、响应快速、高灵敏性和高选择性等优点，适用于的高灵敏性和高选择性检测。本文围绕构建高

4、灵敏的反应界面和增强传感信号等关键技术开展相关研究，建立了基于碳纳米材料的光电化学免疫传感方法、电化学免疫传感方法、适配子比色传感方法。通过考察所构建的传感方法的线性范围、检出限、选择性，探讨了碳纳米材料增强传感信号的作用机理。研究内容包括以下五方面：采用化学刻蚀法在单晶硅上制备了有序的硅纳米线阵列结构，经表面修饰石墨烯量子点后得到电极，该电极的光电流响应分别是单独电极和电极的倍和倍。采用交联法将抗体固定在电极上，制备了电极，与可形成电活性较低的免疫复合物，增大电极电阻，阻碍体系中电子的迁移，导致光电流响应降低。

5、浓度在范围内与光电流值呈线性关系，检出限为满足世界卫生组织与我国规定的饮用水中浓度限值的检测需求。该方法对实际水样的测定结果与法相当，回收率为釆用溶剂热法制备了复合材料，作为电子受体促进中电子空穴的分离和迁移，增强了光电流响应。通过优化反应条件得出石墨烯氧化物的质量分数为时制备出的具有最强的光电流响应，达到单独的倍。与结合后会阻碍体系中的电子迁移，从而降低光电流响应。基于该原理实现了对的定量检测，线性范围为，检出限为：。该方法测定实际水样的回收率为。釆用水热法分别制备了和碳纳米球以为载体制备辣根过氧化物酶标记的多

6、酶复合物，提高了的担载量，同时采用修饰电极，提高了电极的比表面积，并可促进催化反应中的电子迁移，从而增强了电流响应。在和的双信号放大作用下，该体系的电流值比未引入和体系的电流值提高了约倍。该方法定量检测的线性范围为，检出限为：，其测定三种不同实际水样的回收率分别为、、。基于碳纳米材料的免疫传感方法研究选择四链体酶作为信号分子，羧基化的碳纳米管为载体制备多酶标记的纳米复合物，同时釆用羧基化的修饰电极，提高修饰电极的比表面积，并且作为“分子导线”促进了催化反应中的电子迁移，增强了该反应中的电流响应。该方法定量检测的线

7、性范围为，检出限为几（：，其测定实际水样的结果与法相当，回收率在之间。采用水热法制备了金纳米颗粒纳米催化剂，考察了其过氧化物模拟酶活性。在此基础上发展了一种无标记型适配子比色传感体系，探索了该方法在检测中的应用潜力。利用八口见催化氧化，’联氨双乙基苯并噻唑啉磺酸二胺盐时产生的比色信号实现了对的定量检测，线性范围是，检出限为。综上所述，本论文基于碳纳米材料建立了免疫传感方法和电化学免疫传感方法。在免疫传感方法中，、作为电子受体促进了免疫传感体系中载流子的分离与迁移，增强了光电流响应；在电化学免疫传感体系中，利用、促

8、进了酶催化反应中电子的传递，并且、作为载体增加了催化酶的担载量，提高了电流响应。在此基础上，结合对的特异性识别作用实现了的高灵敏性和高选择性检测。关键词：微囊藻毒素；富营养化；免疫传感方法；碳纳米材料大连理工大学博士学位论文，，，，基于碳纳米材料的免疫传感方法研究、、，，，：大连理工大学博士学位论文目录要師图录表录主要缩写表主要缩写表续表微囊藻毒素检测方法的研究进展及本论