探析负载型磷化钨催化剂加氢脱硫脱氮及降烯烃性能研究

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1、单位代码：10010学号：2004000918北京化工大学硕士研究生学位论文日期：二oo七年五月二十五摘要负载型磷化钨催化剂加氢脱硫脱氮及降烯烃性能研究本文以三氧化二铝、二氧化钛、二氧化硅等为载体，采用氢气程序升温还原磷钨酸盐的方法，制备了一系列负载型磷化钨催化剂。并对合成的催化剂进行了XRD、BET、NH3-TPD、1'G巾TA表征。以噻吩、吡啶、二苯并噻吩、喹啉、环己烯、环己烷等组成的模型化合物，对催化剂的HDS、HDN及I-IDY性能进行了评价。考察了催化剂还原温度和空速对不同载体负载的磷化钨催化剂的lIDS和HDN活性的影响。探索了催化剂柴

2、油加氢脱硫和加氢脱氮性能以及工业催化剂磷化处理适宜条件。主要研究结论如下：1、650"C还原温度下合成的WP／7-A1203催化剂其有相对最高的噻吩和二苯并噻吩lIDS活性，而750"C互1／原温度下合成的WP／1,-A1203催化剂具有相对最高的吡啶和喹啉HDN活性。2、WP／7-A1203催化剂具有相对最高的噻吩HDS反应活性；WP／(3,-A1203．Si02)催化剂具有相对最高的噻吩HDS和环己烯HDY反应活性；低温反应时，WP／Si02催化剂具有相对较高的DBTHDS和环己烯HDY活性，高温反应时，WP／y-A1203和WP／(Y-A12

3、03．面02)催化剂具有相对较高的DBTHDS和环己烯HDY活性。3、WPfriCh催化剂具有相对最高的吡啶HDN反应活性；WP／Ti02催化剂具有相对较高的吡啶HDN和环己烯HDY反应活性；WPffi02催化剂具有相对最高的喹啉HDN和环己烯HDY反应活性。4、对噻吩HDS，吡啶I-IDN和环己烯HDY反应，WPIT-A1203催化剂具有相对最高的吡啶HDN活性，而噻吩I-IDS和环己烯HDY反应活性很低；对DBTHDS，吡啶HDN和环己烯HDY反应，WP／’,-AIz03催化剂具有相对最高的DBTHDS活性，而环己烯HDY反应活性最低；对DBT

4、HDS，喹啉HDN和环己烯HDY反应，WP／7-A1203催化剂具有相对最高的喹啉阳)N活性，环己烯HDY反应活性最低。北京化工大学硕士学位论文5、650℃还原温度下合成的wP～一A1203催化剂具有相对最高的柴油HDS和HDN活性。6、工业催化剂适宜的磷化还原温度为550"C，该温度下还原磷化的工业催化剂在300℃和360"C的噻吩HDS转化率分别为61％和近100％。关键词：负载型磷化钨，催化剂，加氢脱硫，加氢脱氮，加氢降烯烃Ⅱ摘要THESTUDYoFHYDRODEsULFURIZ枷oNIIYDRODENnROGE：N烈noNANDOLEnNS

5、REDUCINGFoRSUPPoRIEDTUNGSTENP!HOS聊DECA冱’AI，YSTS丫-A1203,Ti02，Si02ortheirmixturebymechanicalmixingmethodassupports，aseriesofsupportedtungstenphosphidecatalystswerepreparedbytemperature-programmedreductionofphospho-tungstateinhydrogen．ThecatalystswerecharacterizedbyXRD、BET、NH3-TP

6、DandTG／DTA．TherIDS,HDNandHDYactivitiesofthecatalystsweIetestedwithmodelcompoundsconsistedofthiophene，dibenzothiophene，pyridine，quinoline，eyclohexene,hexamethylene．TheeffectofreductiontemperatureandspacevelocityonHDSandHDNactivitiesoftungstenphospshideoverdifferentsupportswerem

7、easured．Thehydrotreatingperformanceofdieseloilwereinvestigatedandsuitablephosphidingconditionforindustrialcatalystwerestudied．Themainconclusionswereasfollows：1、TheW聊-A1203∞talyStpreparedatreductiontemperatureof650．【2hadtherelativelyhigheractivityofthiophenelIDSandDBTHDS．TheWP／

8、T-A1203catalystpreparedatreductiontemperatureof750"Cshowedthe