探析固体酸催化剂上苯与1-十二烯烷基化反应研究

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1、南京工业大学硕士学位论文固体酸催化剂上苯与1-十二烯烷基化反应研究姓名：朱海欧申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：王军2002.5.20。1、i[人，·．f__、l沦<摘兰摘要在苯与1．十二烯烷基化反应体系中考察了沸石分子筛(YZSM．5，Beta，丝光沸石，MCM一22)、负载杂多酸催化剂(PW／Si02、PW／SBA-15)的催化行为(活性、选择性、稳定性等)。利用NH3．TPD、低温N2吸附以及XRD等技术对催化剂样品进行表征，以这些表征结果为依据，揭示催化剂的酸性质(酸量、酸强度)及物理性质(孔尺寸、孔分布等)在堕薹丝区匡中的作用

2、规律和本质。f通过研究发现，沸石分子筛催化剂的酸性和孔结构都是影响其催化性能的主要因素。总酸量高且孔径大时，催化活性高；而孔径小，即使酸量大，其催化活性也较低，甚至没有活性。孑L径大且开放的沸石孔道对2-LAB没有孔道择形性，孔径较小的一维孔道表现出很高的2-LAB选择性，但这是以其低的催化活性为代价。沸石催化剂经水热处理和盐酸处理后，可以调变其孔径和酸性，进而可提高催化活性。对Y沸石脱铝改性后研究发现，脱铝Y沸石的酸量和酸强度与烷基化反应速率具有较好的对应关系。酸量大，酸强度高，则初始反应速率大；酸量大而中孔丰富的脱铝Y沸石转化率高。此时催化

3、剂酸性质是影响产物选择性的决定性因素，未观察到催化剂孔道择形性。在转化率较低时，酸量小、酸强度低的脱铝Y沸石催化剂上2-LAB选择性较大；但转化率较高时，2-LAB选择性趋于～致。负载PW催化剂的总酸量是影响催化活性的主要因素。总酸量大，反应速率高，最终转化率高。与沸石分子筛相比较，负载PW催化剂具有更高的催化活性和更佳的2-LAB选择性。在相同反应条件下，催化剂PW／SBA—15和PW／Si02的催化活性分别为89．7％和71．4％(1．十二烯转化率)，而HY的催化活性为61．7％；2-LAB选择性为37．3％和41．9％，远高于相同转化率下

4、的HY的选择性。通过改变负载PW催化剂的负载量和焙烧温度，可以有效的调节其催化活性。Pw／SBA—15的最佳负载量和最佳活化温度分别为60％和300℃；P、Ⅳ，Si02的最佳负载量和最佳活化温度分别为40％和300℃。不同负载量的PW／SBA．15样品中，催化高活性范围覆盖了从负载量为30％的PW／SBA．15样品的78．5％到70％样品的77．6％，这是PW／Si02催化剂所不可及的。PW／SBA．15同时具有高的催化稳定性，在反复使用5次后，催化活性仍50％。本论文的很好应用前景的、13SllacIABSTRACTThecatalyticb

5、ehaviors(activity，selectivity,stability)inthealkylationofbenzeneand1-dodecenehavebeentestedonthosecatalysts，suchaszeolites(Y，ZSM一5，Beta，Mordenite，MCM一22)，Supportedheteropolyacid(PW／Si02，PW／SBA一15)．Andthephysicochemicalproperties(acidity,acidicstrength，poresize，eta1．)ofthosec

6、atalystsarecharacterizedbytemperatureprogrammeddesorptionofammonia(NH3-TPD)，NitrogendesorptionandX—raydiffraction(XRD)techniques．Basedontheirphysicochemicalcharacteristics，theinfluencerulesofacidityandacidicstrengthonthecatalyticperformancesarediscusseddetailedly．Itisfoundth

7、attheacidityandporestructureofzeolitesallplayanimportantpartintheircatalyticperformance．Highacidamountandlargeporesizecontributetothehighcatalyticactivityofthosezeolites．Andthesmall—porezeolites，eventhoughahighacidamountowned，showalowcatalyticactivity,ornoactivity．AstOthesel

8、ectivityto2-LAB，thelarge-porezeolites，havingthemostopenporesystem，don’texhi