磷改性mcm-22分子筛上苯与1-十二烯烷基化工艺条件及本征动力学研究

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1、北京化工大学硕士学位论文磷改性MCM-22分子筛上苯与1-十二烯烷基化工艺条件及本征动力学研究姓名：李娟申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：李建伟20060505摘要磷改性MCM．22分子筛上苯与1．十二烯烷基化工艺条件及本征动力学研究采用间歇反应装置在常压、50～70℃和苯，j希摩尔比8：1条件下，对选定的八种分子筛(纯MCM-22、MCM-22(O．5OAF)、MCM-22(1．5％P)、MCM-49、YSBH-1、YSBH-2、HYl、HY2)的催化性能进行了实验评价。结果表明：磷改性MC

2、M．22(O．5％P)具有相对最好的十二烷基苯合成性能，其70℃下的烯烃转化率达到34％，2位产物选择性不低于60％。基于连续流动微型等温反应器在苯／烯摩尔比8：1，催化剂装填量0．59，反应压力2．0MPa，反应温度140。C和质量空速20h1的条件下对间歇反应装置评价结果较好的四种分子筛催化剂(纯MCM-22、MCM-22(O．5％P)、MCM一22(1．5％P)、MCM一49)进行了性能稳定性考察。结果表明：MCM-22(O．5％P)催化剂具有最好的稳定性能，其相对稳定期(20h)内烯烃转化率达

3、到100％，2位选择性52％。在微型等温固定床反应器中基于筛选出的MCM．22(O．5％P)催化剂较为系统地进行了苯与l一十二烯烷基化工艺条件和反应动力学地研究。首先，以单因素实验法考察了反应温度(100～180。C)、苯／烯摩尔比(4～20)和质量空速(5～50h。)对烷基化过程的影响。结果表明：十二烯转化率随着反应温度的升高和苯／烯摩尔比的增加而逐渐升高，随着质量空速的增加而下降；2位选择性随着反应温度的升高和苯／j希摩尔比的增加摘要而逐渐降低，随着质量空速的增加而上升。然后利用正交实验考察了反应

4、温度、苯／烯摩尔比和质量空速对烷基化过程的综合效应，确定的较为适宜的工艺操作条件为：温度160。C、苯／烯摩尔比16：1和质量空速20h一。最后，在2．0MPa、110～160℃和苯／烯摩尔比4～20的条件下，对磷改性MCM。22(O．5％P)催化剂上苯与l一十二烯的本征动力学特性进行了实验研究。基于幂函数型动力学模型，以Simplex优化法估计了模型参数，建立了能良好吻合实验数据的MCM-22(O．5％P)催化剂的本征动力学方程。关键词：苯，十二烯，MCM-22，分子筛，烷基化，动力学II摘要sta

5、bilitytime(20h)was100％andtheselectivityof2·LABwas52％．TheoperatingconditionsandtheintrinsickineticsovertheselectedcatalystMCM-22(0．5％P)forthealkylationofbenzenewim1-dodecenewereinvestigatedsystematicallyinallisothermalintegralmicro-reactor．Firstly,theeff

6、ectsoftemperature(ioo·180。C)，benzene／dodecenemoleratio(4—20)andthemassspacevelocity(5—50h-1)onthealkylationprocesswereinvestigatedbymeansofthesingle-factorexperimentalmethod．Theresultsshowed：theconversionof1-dodeceneincreasedwiththeincreaseoftemperature

7、andbenzene／dodeeene,butitdecreasedwiththeincreaseofthemassspacevelocity；theselectivityof2-linearalkylbenzenewasdecreasedwiththeincreaseoftemperatureandbenzene／dodeeene，butitincreasedwiththeincreaseofmassspacevelocity．Secondly,theorthOgonaltestwasusedtoi

8、nvestigatetheglobaleffectsofthesefactorsontheaikylationprocessandthesuitableoperatingconditionsweredeterminedasfollow：temperatureof160℃，benzene／dodecenemoleratioof16：1andmassspacevelocityof20h～．Theintrinsickineticexperimentsofalk