探析沸石催化剂上苯与乙烯液相烷基化反应的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文沸石催化剂上苯与乙烯液相烷基化反应的研究姓名：慕俊娟申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李建伟20040523沸石催化剂上苯与乙烯液相烷基化反应的研究摘要基于改性13、MCM一22和混合型沸石催化剂，开展了苯与乙烯液相烷基化合成乙苯反应过程的研究，并基于性能评价和特性表征相结合的方式，对三种催化剂性能差异的原因进行了探讨。文中，首先针对改。I肆-13沸石催化剂，以单因素实验和正交实验相结合的方式，系统考察了反应条件对烷基化反应过程的影响。结果表明，改性B催化剂上乙苯合成的适宜反应条件为：温度180—220。C、苯

2、，乙烯摩尔比6—8、乙烯质量空速s2．5h_1，在此条件下，乙烯转化率在98％以上，且催化剂具有较好的活性稳定性；在所考察的实验范围内，C10一C13和稠环芳烃的含量处于较低水平，而严重影响乙苯产品质量的二甲苯和副产物三乙苯的含量均处于极低水平。以性能评价(活性、选择性和稳定性)和特性表征(XRD、TPD、FTIR和孔结构测定)相结合的方式，对上述三种催化剂性能比较的结果表明：(1)改性13的活性明显高于MCM-22，但乙苯选择性却低于MCM．22绝对差约3％；(2)改性B上二乙苯和其他副产物的生成量分别约为MCM．22上对应值的1．7和1．

3、5倍左右；(3)混合型催化剂的性能与改性135H仿，但乙苯选择性提高0．5％左右；(4)对乙苯合成，沸石催化剂的活性主要取决于其B酸中心数、酸强度及酸分布，产物分布则取决于催化剂表面的乙苯脱附能垒值和孔道结构，而稠环芳烃的生成量和催化齐Jj：fL道结构是影响催化剂稳定性的主要因素。关键词：催化剂，沸石，烷基化，苯，乙烯InvestigationofLiquid-phaseAlkylationofBenzenewithEthyleneoverZeoliteCatalystABSTRACTThereactionprocessofbenzeneal

4、kylationwithethylenetoformethylbenzenewasinvestigatedunderliquid—phasereactionconditionsoverzeolitesmodifiedp，MCM一22andtheirmixture，andtheperformancedifferencesamongthesecatalystswerealsoinvestigatedcombiningthecatalyticreactionexperimentsandthecharacterizationofthecatalyst

5、s．Atfirst，theeffectofreactionconditionsonthealkylationprocessforethylbenzenesynthesisoverthemodifiedpzeolitecatalystwassystematicallydiscussedandtheoptimalreactionconditionswereresearchedbymeansofthesinglefactorandorthogonNexperimentsTheresultshowsthattheappropriateoperatin

6、gconditionsareasfollows：temperature180～220。C，benzene／ethylenemolarratio6-8andtheweighthourlyspacevelocityofethylene三，2．5h～．Undertheseconditions．meethyleneconversionismorethan98．0％andthecatalysthasgoodactivitystability．Intheliquid-phaseproducts，themountsoftheby-products(CIO～

7、C13andpoly-ringaromaticalkyate)arelower,andthedimethylbenzene，whichwillseriouslyaffectthequalityofethylbenzeneproduct，andthetriethylbenzenewerenotbeendetected．Combiningtheperformanceevaluation(activity,selectivityandstability)andthecharacterizationofthecatalysts(XRD，TPD，FTI

8、Randtheporestructuremeasure)，itcarlbeconcludedthat：(1)TheactivityofmodifiedBishigh