甲苯液相催化氧化动力学的研究

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1、浙江大学硕士学位论文甲苯液相催化氧化动力学的研究姓名：刘建松申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈纪忠20060901斯缸上学曩士学位论文国柏酣摘要苯甲酸和苯甲醛是工业上重要的有机化工原料。苯甲酸是生产苯酚，己内酰胺和对苯二甲酸的原料，苯甲醛是生产孔雀绿、月桂酸和月桂醛的重要原料。甲苯液相空气催化氧化生产苯甲酸和苯甲醛是对环境友好的生产工艺，具有反应条件温和，收率高，安全性好等优点，是目前生产苯甲酸的最主要的方法。本文采用搅拌釜反应器，以甲苯为原料，苯甲醛为促进剂，采用不含溴的环烷酸钴、环烷酸锰和环烷酸镍混合物为催化剂。在反应温度160℃，压力0．65MPa，空气进气

2、量O．06m3／h，搅拌500rpm，反应时间4小时的实验条件下，选定合适配比的催化剂，改变催化剂在反应原料中的含量，考察了催化剂对甲苯的转化率和反应选择性的影响。确定一个最优的催化剂含量；然后保持催化剂中金属含量不变，改变催化剂中三种金属之问的配比，考察催化剂对甲苯的转化率和反应选择性的影响。结果发现，催化剂金属含量为150ppm时反应最优，而在该催化剂金属总量下，锰镍比为3：1时，甲苯转化率和反应的选择性都比较高。因此确定了催化剂的优化配比为钻含量llOppm，锰含量30ppm，镍含量lOppm。为了深入掌握甲苯液相催化氧化的反应机理、链式反应的引发及传播过程和中间产物

3、的自催化作用，研究甲苯液相氧化反应动力学是十分必要的。本文在确定催化剂配比的基础上，考察搅拌转速对甲苯氧化反应的影响，以排除气液传质与混合等因素的影响。然后在155、160、165、170。C等四个反应温度下，取样测定了不同反应时间时甲苯氧化反应物和产物的浓度变化，得到了甲苯液相催化氧化反应的动力学曲线，分析了甲苯液相催化氧化的反应行为及其影响因素，提出了合适的反应网络及动力学模型，为实际应用和工程放大提供基础数据和理论依据。关键词：甲苯液相催化氧化苯甲酸催化剂动力学斯皿土季厦士学位论文fgt：榭．1AbstractBothbenzoicacidandbenzaldehyd

4、eareimportantorganicrawmaterialsintheindustry．Benzoicacidcanbeusedtoproducephenol，caprolactam,terephthalicacid,whilebenzaldehydeistherawmaterialtoproduceMalachiteGreen,lauraidehyde，lauricacid．Liquid-phaseoxidationoftoluenebyairisagreenprocesstoproducebenzoicacidandbenzaldehydebecauseofmild

5、reactioncondition,highyieldandsafety．ThisworkWastostudytheliquid-phaseairoxidationoftolueneinainastirredtankreactorbyusingcobalt／manganese／nickelinnaphthenicacidascatalystandbenzaidehydeasinitiator．n屺experimentsWcl"econductedtoinvestigatethecatalyticactivityofcatalystandtodeterminetheconte

6、ntandmetalratioofcatalystsunderexperimentalcondition：160℃ofreacfiontemperature，O．65MPaofpressure，O．06m3／hofairinput,500rpmofstirredrate．4hofreactiontime．Theexperimentalresultsofdifferentcatalystcontentsshowedthat150ppmofcatalystcontentofferedthehigherconversionoftolueneandselectivity．3：1of

7、manganese／nickelratioincatalystcouldleadtohigherconversionoftolueneandselectivityunder150ppmofcatalystcontenLThereforeanoptimalcatalystcanbeproposedtObellOppmcobalt／30ppmmanganese／10ppmnickelbecauseofhigherconversionandselectivity．InordertOclarifythereactionme