探析对二甲苯液相空气氧化反应动力学的研究

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1、㈤⑧天事大薯硕士学位论文一■■啊●■■0●讨j}●¨■■¨口■■■■_学科专业：丝堂王苎作者姓名：奎益指导教师：马海洪研究员壬津士堂研奋峰瞎2006年2月中文摘要精对苯二甲酸(PTA)是合成聚酯纤维的重要原料，它是由对二甲苯口均在醋酸溶剂中经过高温液相空气催化氧化与多级降压蒸发结晶得到的粗对苯二甲酸(CTA)，然后进一步精制而成。论文主要对PX的氧化反应过程进行了实验研究和分析。研究过程中开发了一套新颖的PX氧化反应实验装置，较好地解决了动力学实验过程中控温及取样等难点问题。在实验过程中取样可以将反应系统内的固、液两相产物瞬时分离，这样为得到各个中间产物在液相中的实际浓度及在固

2、相产物对苯二甲酸(TA．)中的浓度创造了条件。同时开发了对于PX氧化反应过程产物组成的分析方法，分析方法准确地分析PX氧化过程中液相及固相中各中间产物的浓度，为获得准确的动力学数据提供了基础。实验研究了初始PX浓度、反应温度等因素对反应过程的影响。实验发现，在固相物中对羧基苯甲醛(4．CBA)浓度(以单位质量溶剂为基准)基本不随反应进程而降低，而只与原料PX的初始浓度成线性关系。采用双曲型动力学模型对实验数据进行了拟合，通过关联氧化反应过程关键中间产物4-CBA在固、液相中的浓度变化规律，得到了准确的反应动力学方程。同时得到各步反应的活化能数据。在反应动力学研究基础上，建立PX

3、氧化反应过程的数学模型，并在工业反应过程进行了模拟，计算结果和现场操作数据基本相符。关键词：对二甲苯对苯二甲酸氧化反应动力学ABSTRACTPurifiedterephthalieacid(ITA)istheimportantfeedstockinproductionofpolyester．Usuallyinthefirststepoftheprocess，crudeterephthalieacid(CTA)isobtainedviacatalyticoxidationofliquidp-xylenewithairathightemperatureinaceticacidsol

4、vent．AndthenCTAispurifiedbyhydrogenation．Thispaperfocusesattentionoiltheresearchandanalysisoftheoxidationofp-xylerie口殉．Firstly,aspecialandnovelexperimentalde‘cieeforPXoxidationreactionwaftdesignedanddeveloped．Andseveralmethodswereusedtosettlethetemperaturecontrolandsampling．Andthesolidsample

5、andliquidsamplecallbeseparatedquickly,andtherealconcentrationofcomponentsintheliquidandsolidcallbedetected．TheanlysismethodsforcompeontsinthePXoxidationproeeeswasdeveloped，thismethodisrapidlyandexactly．andthismethodisabaseforgettheveraciouskineticsdata．Secondly；factorsthatinfluencethereactio

6、nwasinvestigatedandthefactorsincludedreactiontemperatureandinitialeoneenreationofPX．ExperimentsresultsshoWIIthattheconcentrationof4．CBAinthesolidWasnotdeereasedinthereactionprocess．AndtheconcentrationWaslinearity、ⅣiththeinitialconcentrationofPX．Thehyperbolickinceticsmodelwasusedtofittheexper

7、imentdata,andtheconcentrationOf4-CBAintheliquidandsolidwasrelatedinthemodel．Thereactionkineticsequationandthereactionactivityenergywereobtsainedbycaluculation．Onthebaseofkineticsdata,amathematicmodelofPXoxidationreactorWaSdeveloped,withwhichtheindu