探究甲烷液相催化氧化制甲醇的工艺研究

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1、西北大学硕士学位论文甲烷液相催化氧化制甲醇的工艺研究姓名：陈自力申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：张秀成20080615西北大学硕士学位论文摘要甲烷液相部分氧化反应是天然气直接转化制备高附加值甲醇的重要途径之一。本文论述了甲烷液相部分催化氧化制甲醇的重要意义和国内外的研究现状。文献表明：催化剂的开发是该研究的关键。目前，虽然以碘为催化剂、发烟硫酸为溶剂的甲烷液相部分氧化反应的研究尚不充分，但是该反应具有较高的转化率和收率，工业化放大生产的前景良好。为进一步深入认识甲烷液相部分氧化反应过程的本

2、质，本论文首先讨论了以碘为催化剂、发烟硫酸溶剂中甲烷部分氧化反应的催化机理。我们提出该反应为亲电取代机理，发烟硫酸溶剂中催化剂h为氧化还原性催化剂，其催化循环过程是在强氧化剂存在下进行的。对该反应进行的宏观动力学研究表明，该反应是属于一级反应过程，h催化剂存在下其反应活化能为9．541(J．K．1．mol～。鉴于以碘为催化剂、发烟硫酸为溶剂的甲烷部分氧化反应良好的工业化前景，本文研究了以鼓泡塔为主要反应装置的甲烷液相连续催化氧化制取甲醇的工艺。首先考察了在鼓泡塔内，气体流速、反应压力、反应温度及液相

3、流量对甲烷部分氧化反应的影响。实验结果表明：碘催化下的甲烷液相连续部分氧化反应的优化工艺条件为：催化剂h的加入量为0．099m01．L-1，溶剂为50％(wt)发烟硫酸，反应温度为453K，反应压力2．0MPa，气体流量400ml／min，液相流量6ml／min，反应最高单程转化率可达45％左右；其次，研究了包含气液相原料进料系统及预热装置、甲烷液相氧化反应装置、反应尾气冷却分离装置、气液平衡分离装置、液相反应产物分离装置、液相产物水解装置的甲烷液相连续催化氧化反应制取甲醇的工艺。实验结果表明：该流

4、程不但实现了反应原料及催化剂的回收利用，而且可到较高浓度的产品甲醇，工艺过程比较完善。最后，探讨了溶剂的循环使用和中间产物的水解问题。关键词：甲烷液相催化氧化发烟硫酸甲醇西北大学硕士学位论文AbstractThepartialoxidationofmethaneinliquidisoneofthemostimportantapproachestoconversionofmethanolwiⅡlmghvalue。Inthisthesis，thecurrentresearchingandsignific

5、anceofcatalyticpartialoxidationofmethanetomethanolathomeandabroadwasreviewed．Andtheliteratureindicatedthatthedevelopmentofnovelcatalystsisthekeyofthestudy．Atpresent，althoughtheiodineasacatalyst,oleumasthesolventliquidphasepartialoxidationofmethaneresea

6、rchisnotadequate，butthereactionhashigheryieldandtheconversionrateoftheindustrializedgoodprospectstoenlargeproduction．ThefeasibilitycatalysismechanismsWasdiscussedforsearchingtheessentialofmethanepartialoxidationandtheelectrophilicalternativemechanismpr

7、oposedhasbeenacceptedfor12catalystsinoleum．Thosecatalystsbelongedtooxidation．reductiontypeandtheyshowedsimilarcatalysisforoxidationofmethaneifthecatalystionhasasuitableoxidation-reductionpotentialvalue．ThelumpedkineticmodelofmethaneoxidationWasdevelope

8、dandfirst-orderbasedonthepressure—timerelationshipWasdetermined．ThevalueofactivationenergyWasdeterminedtobe9．54kJ·K-l·mol-1for12．Giventheiodineasacatalyst，oleumasthesolventofthepartialoxidationofmethanegoodprospectsfortheindustrializati