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《v2o5催化甲烷液相部分氧化工艺过程研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在教育资源-天天文库。
1、V2O5催化甲烷液相部分氧化工艺过程研究第2O卷第3期2006年6月高校化学工程JournalofChemicalEnginemringofChineseUniversitiesNo.3,b1.2OJune2006文章编号:1003-9015(2006)03-0417-05v2O5催化甲烷液相部分氧化工艺过程研究陈立宇1,2,杨伯伦,张秀成2董武,曹凯?(1.西安交通大学能源与动力学院.陕西西安710049;2.西北大学化工学院,陕西西安710069)摘要:以V:O为催化剂,在发烟硫酸中进行了甲烷液相选择性氧化的研究工作,考察了V2O5催化剂用量,反应温度,反
2、应时间,发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响,进行了甲烷液相选择性氧化的催化机理探讨和宏观动力学推导.甲烷在部分氧化反应中首先转化为硫酸甲酯,后者进一步水解得到甲醇.甲烷转化率可达54.5%t选择性45.5%,相应的工艺条件为催化剂用量0.0175tool,反应温度180'(2,发烟硫酸中SOj含量50%(wt),反应时间2h.V2O5催化甲烷液相部分氧化反应遵循亲代取代机理.甲烷液相部分氧化反应为一级反应.关键词.甲烷;液相部分氧化lV20,催化剂l发烟硫酸;催化反应机理;宏观动力学模型中图分类号:TQ031.7:TQ223.121文献标识码lAStudy
3、onthePartialOxidationProcessofMethaneinLiquidPhaseCatalyzedbyv2OsCHENLi-yu一,YANGBo.1un,ZHANGXiu.cheng2,DONGWu2.CAOKai.(I.SchoolofEnergyandPowerEngineering,Xi'anJiaotongUniversity,Xi'an710049,China;2.SchoolofChemicalEngineering,NorthwestUniversity,Xi'an710069,China)Abstract:Thepartia
4、loxidationofmethanecatalyzedbyV205inoleumWaSstudied.TheeffectsofconcentrationofV205,reactiontemperature,residencetimeandconcentrationofoleumontheconversionofmethaneandtheyieldofmethanolwereinvestigated.Themechanismofv2O5catalyticcycleformethanepartialoxidationinoleumWaSdiscussedandt
5、hemacro-kineticmodelWaSdeduced.ItiSfoundthatthemethaneistransformedfirstlyintomethylbisulfateandthemethylbisulfateisthenhydrolyzedtoformthemethano1.Themaximummeth8110lyieldof45.5%andthemethaneconversionof54.5%Canbeobtmnedwhenthecontentofsulfurtrioxideinoleumisabout50%andtheconcentra
6、tionofV205O.0175mol,reactiontemperature180.C,pressureofmetharI4.0Ⅳaandreactiontime2hareused.Themacro.kineticmodelshowsthattheprocessofmethanepartialoxidationcatalyzedby,,205followstheeleetrophilicalternativemechanismsandthemethaneoxidationreactioniSafirst-orderreaction.Keywords:meth
7、ane;partialoxidationinliquidphase;catalyst;oleum;catalyticreactionmechanism;macro.kineticmodel1前言随着世界石油能源储量的减少,天然气的资源化利用已成为重要的研究课题之一.目前较为成熟的技术路线是将甲烷转化为合成气,再合成甲醇或合成氨,进而开发相关的下游产品.而甲烷不通过合成气部分氧化生成甲醇及甲烷偶联制乙烯等研究,由于可克服甲烷制合成气所需的苛刻条件,因此成为近年来甲烷转化技术的研究热点.甲烷的液相催化氧化工作近几十年取得了较大进展,早期开展的在酸性水溶液中进行的甲
8、烷转化过程,采用贵金属催化剂如Pt(I
