气体分离碳膜的制备及性能研究

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时间:2019-03-11

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1、天津大学硕士学位论文气体分离碳膜的制备及性能研究姓名:褚俊翔申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:刘炳泗20070101中文摘要碳膜分离技术作为分离过程的一种重要方法,在气体分离上的研究取得了突破性进展。分子筛碳膜的气体分离能力远大于聚合物膜,在耐高温、耐有机溶剂及蒸汽、‘耐酸碱等性能上均优于聚合物膜,因此与之相关的研究具有广阔的应用前景。本文以聚酰亚胺为原料,在600℃下利用高温裂解方法制备碳膜。通过对一系列小分子气体(如:1-12,CI-h,C02,N2)的渗透率测试,并计算碳膜对各气体的理想分离系

2、数。同时考察了碳膜制备过程中的各种影响因素。例如,碳化升温速率、高分子膜制备方法对碳膜分离性能的影响等。本文所用的碳膜制备方法主要为以下两种:第一,以铝溶胶修饰过的多孔陶瓷管为支撑体,以聚酰亚胺的吡咯烷酮溶胶为前驱体,通过直接碳化的方法制备碳膜。经研究发现,该制备方法制得的碳膜在分离过程中,气体的传质主要以努森扩散机理进行。第二,通过高温碳化高聚物和镍催化CI-h裂解相结合的方法,制备气体分离碳膜。通过碳膜的性能测试结果表明,H2/N2与H2/CH4的理想分离系数分别为24和48,大于努森扩散下的理论分离系

3、数,因此说明该制备方法制得的碳膜在分离过程中是按分子筛分的机理进行气体分离。与此同时,通过加镍催化裂解的碳膜制备法只需经过一次碳化就可以获得分离性能良好的碳膜,因此可以缩短制膜时间,既而大幅降低制膜成本。此外,本文对实验所用的前驱体和制得的碳膜进行了一系列表征。其中包括:傅立叶变换红外光谱(FT-IR),原子力显微镜(AFM),X.射线衍射(XIm),透射电镜(TEM)。关键词:碳膜:分离;镍催化裂解;一次碳化ABSTRACTThetechnologyoncarbonmembmnesforgasessepa

4、ration,鹊oneofimportantinethodsonseparationprocess,hadagreatadvanceongasseparation.Carbonmolecularsievemembranespresentedasuperiorperformanceingasseparationcomparedtothepolymermembranes,andhadhighstabilityinthepresenceoforganiccompoundaswellasatatmosphereof

5、acidsorbases.Therefore。theresearchonthepreparationofcarbonmembraneswasextensivelycarriedoutinmanycountriesandregions,anditdisplayedabroadprospectintheapplicationinthefuture.Carbonmembraneswerepreparedbyaprocedureofcarbonizingpolymerathiglltemperatureandthe

6、performancewereinvestigatedbyseparatingsmallmoleculegases,suchasH2,C02,N2,andCI-h.Meanwhile,anidealseparationfactorswerecalculatedontheratioofpermeancesbetweentwopuregases.Theconditionsonthefabricationofcarbonmembrane,forexample,fabricationofpolymermembran

7、e,heatingrates,wereoptimized.Thereweretwomethodsonpreparationofcarbonmembranes.Atthefirst,thea-A1203tubemodifiedbymeansofsol—geltechniqueWasused硒thesupports,andcarbonmembranewaspreparedthroughpyrolyzingpolyimide.Fromthedataofpermeancesofcarbonmembranes,aKn

8、udsenmechanismwasdeducedintheprocessofseparation.Secondly,carbonmembraneswerepreparedbymeansofthecombinationofthecarbonizingpolymerathi曲temperaturewithcatalyticdecompositionofmethaneusingtheNi/polyimideaSatem

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