n,2o一步氧化苯制苯酚fe-zsm-5分子筛催化剂失活与再生研究

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1、北京化工大学硕士学位论文N<,2>O一步氧化苯制苯酚Fe-ZSM-5分子筛催化剂失活与再生研究姓名：王晓婷申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈标华20080529摘簧N20一步氧化苯制苯酚Fe。ZSM．S分子筛催化剂失活与髯生研究摘要本文以实验分析和TG．DTA、BET、唧O以及伽元素分析等表征技术相结合的方式，系统开展了N20一步氧化苯制苯酚＆．zsM．5分子筛催化荆的失活规律和再生工艺研究夺对液相离子交换法毒l螯并经水热法预处理的Fc．ZSM。5分子筛催纯剂的活性评价结果表嗳，尽管＆。ZSM

2、．5分子筛催化剂在№o一步氧化苯制苯酚反应中具有较高的初始活性和苯酚产率，但是随着反应时间的延长催化荆活性逐步降低，特别是在反应初期的4h内，活性下降速率很快，积炭量迅速增加。结合TG．DTA等表征结果可见，失活催化荆上存在着低温炭和高温炭两种形式的积炭，这是导致催化剂失活的主要原因。对失活的Fe．zsM．5催化剂进行再生实验结果表明，失活催化剂在N20气氛下、723K进行40戚嚣烧炭处理，可使催化剂的活性基本恢复。基于固定床反应装置，以攀因素实验法分别考察了微量水蒸气、№、侥帮N02对＆．ZSM，5分

3、子筛健佬荆活性的影响。结果表明：(董)微量承蒸气的存在对分子筛催佬荆活性几乎没有影响；(2)微量NO的存在对提高Fc．ZSM．5分子筛催化剂的活性有利；(3)微量02的存在将导致Fe．zsM．5分子筛催化剂活性降低，且随着02含量的增加，分子筛催化剂的活性下降更为迅速；(4)微量N02的存在也导致分子筛催化荆活性的北京化工大学硕士学位论文降低，但降低幅度较小。关键词：Fe．ZSM．5分子筛，N20，苯，苯酚，失活，再生DEACTI、‘气T10NANDREGENERATIONOFFe-ZSM．5ZEOLl

4、TEFORoNE．STEPOXIDp江IONOFBENZENEWITHN20ToPHENOLABSTRACT’IheobjectofthispaperwastoinVestigatethedeactiVationmleandregeneratedtechnologyofFe—ZSM·5zeolitecatalystintheone·stepoxidationofbenzenetophenolwimnitrousoxide。Basedontbeexpefiment“inVeseigationandsome

5、charactefizedmethodssuchasTG-D7lA，BE工TP0andoHelementaBalvsis．Fe—ZSM一5zeo】itecatalystwaspfepa

6、edtb∞u曲liquidion-exchangedmethodandhydrothermalpretreatment．Theresultsoftheperfolll[1anceeValuationofFe—ZSM一5zeoliteshowedthaCtheinitialactiViCyofcatalystandthep

7、roductiVityofphenolwerehigh，buttheygraduanydecreasedalongwithtberuntime，BythecharacterizafionmeansitcouldbefoundthatthecokefofmedontheactiVilysitesofcatalys￡wasthemainfeason协1eadcalalyStdeacliVaIion，and￡wospeciesofcokeexited：hightemperaturecarbonandlow把m

8、pefaIurecarbon．TheregeneratingfesearchindicatedthattheactiVityofdeactiVated&-ZSM一5zeomecatalystalmostrestofedinnitroHsoxideatmosphereand723Kcondjtions．Basedontheexperimentsintheisothemalintegfalreactor'thee￡I’ectof北京化工大学硕士学位论文￡i魏yH20，NO，02a建d套102on￡he王埝一

9、ZSM一5zeoli￡ecatalys￡、Ⅳerei廷Ves￡iga￡edbyt矗el鞋elhodofsi致gle一巍cto￡’】me葑es毯l￡sde撵。鑫s￡fatedtha￡：(1)￡he鑫dditio程oftinyH20almostbadnoin蠡uenceontheaetiVityofthezeolitecatalyst．(2)theadditionoftinyNOenhancedtheactiVityofthezeoliteca