fe-zsm-5分子筛上n,2o一步氧化苯制苯酚工艺条件及本征动力学研究

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1、北京化工大学硕士学位论文Fe-ZSM-5分子筛上N<,2>O一步氧化苯制苯酚工艺条件及本征动力学研究姓名：范卓申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈标华20090525摘要Fe．ZSM．5分子筛上N20一步氧化苯制苯酚工艺条件及本征动力学研究基于等温固定床反应装置(中21×3mm，L450ram)，以单因素实验法，系统考察了温度(350"--'500。C)、空速(2500～10000h。1)和苯佻O摩尔比(2～12)对Fe．ZSM-5分子筛上N20一步氧化苯制苯酚过程规律及产物分布的影响(包括转化率、产物选择性和产率等)，结果表明：(1)N20转化率随反应温度的升

2、高而增加，苯酚选择性随温度升高逐步降低，苯酚的时空产率和收率随着温度的升高呈现先增大后减小的趋势。(2)高空速操作有利于苯酚选择性的提高，但会导致N20转化率的降低；适宜的空速将有利于提高苯酚的时空收率。(3)提高反应原料中苯／N20摩尔比有利于N20转化率和苯酚选择性的提高，但过高的苯／N20摩尔比对提高苯酚的时空产率不利。采用L16(45)正交实验设计，综合考察了上述因素对反应过程的影响，最终确定的相对适宜氧化条件为：温度400。C，空速6000h～，苯／N20摩尔比5：1。利用GC．MS技术获得的产物分布信息和在热力学分析基础上，确定了该反应体系的主要反应和主要副

3、反应，提出了能合理解释实验观察现象的动力学反应图式。采用等温微型积分反应器(巾6×2mm，L300mm)和在温度380℃～北京化工大学硕士学位论文450。C、苯／N20摩尔比8---'12、气体空速大于12000h1条件下，对Fe．ZSM．5分子筛上N20一步氧化苯制苯酚的本征动力学特性进行了较为系统的实验研究。依据所判识的氧化反应图式和基于幂函数型动力学模型，以单纯形法对动力学实验数据进行搜索、选优，估计了相应的动力学模型参数，建立了能良好吻合实验数据的Fe．ZSM．5型分子筛催化剂的本征动力学模型。关键词：苯，N20，苯酚，Fe．ZSM．5分子筛，本征动力学ⅡABS

4、TRACToPERAT玎呵GCONDITIONGSANDINTR"叮SICl(INETICSOFoNE．STEPOXIDATIONOFBENZENEToPHENOLWITHNITROUSoXIDEOVERFe．ZSM．5CATALYSTABSTRACTBasedontheexperimentsinanisothermalintegralreactor(中21X3mm，L450mm)，theeffectsoftemperature(350～500。C)，spacevelocity(2500-10000h‘1)andbenzene／nitrousmolarratio(2～1

5、2)onbenzenetophenolwithnitrousoxideoverFe—ZSM-5zeolitecatalyst(includingselectivity,conversionandproductyield)wereinvestigatedbythesingle-factortestmethodunderawideexperimentalrange，respectively．Theresultsshowed：(1)Withtheincreaseoftemperature，theconversionofN20increasedandtheselectivity

6、ofphenoldecreased，theproductivityandyieldofphenolfirstincreasedandthendecreased．(2)Withtheincreaseofspacevelocity,theconversionofN20decreasedandtheselectivityofphenolincreased．Appropriatespacevelocitywasbeneficialtoimprovetheproductivityofphen01．(3)Withtheincreaseofbenzene／nitrousmolarra

7、tio，theconversionofN20andtheselectivityofphenolincreased．Buthi曲benzene／nitrousmolarratiowouldresultinthedecreaseofphenolproductivity．ⅡI北京化工大学硕士学位论文Theglobalinfluenceoftemperature，spacevelocityandbenzene／nitrousmolarratioontheoxidationreactionandproductdistributionwasalsoi