分子筛上n,2o催化分解及其一步氧化苯制笨酚的研究

分子筛上n,2o催化分解及其一步氧化苯制笨酚的研究

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1、北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。储签名.耸垂堑.日期.坦出:!壁关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定,即:研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有

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3、70034密级学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名郭泉辉学号2004080034获学位专业名称化学工程获学位专业代码08170l主管部门(部委级)~课题来源研究方向‘催化项目论文题目分子筛上N20催化分解及其一步氧化苯制苯酚的研究关键词N20,苯,苯酚,Fe—ZSM_5,分子筛,催化分解,失活论文答辩日期2007年12月10日·论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师陈标华教授北京化工大学化学工程与工艺评阅人1评阅人2评阅人3评阅人4评阅

4、人5撇员蝴高金森教授中国石油大学重质油加工答辩委员1刘志敏研究员中科院化学所胶体与界面科学答辩委员2李建伟教授北京化工大学化学工程与工艺多相反应工程和计算化答辩委员3刘辉教授北京化工大学学工程答辩委员4蒲敏教授北京化工大学材料量子化学答辩委员5注:一.论文类型:1.基础研究2.应用研究3.开发研究4.其它二.中图分类号在《中国图书资料分类法》查询.三.学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB/T13745-9)《学科分类与代码》中查询.四.论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成.7JII■/\■

5、巾,一、◆k分子筛上N20催化分解及其一步氧化苯制苯酚的研究摘要本文以己二酸装置尾气中N20的综合治理和资源化为对象,基于铁改性ZSM.5、13和MCM.22---种分子筛基催化剂,较为系统地展开了N20催化分解及其做为氧化剂的一步氧化苯制苯酚的研究。采用液相离子交换法制备了~系列用于N20催化分解的金属改性分子筛,在实验评价、表征和分析的基础上,详细考察了分子筛构型、Si/A1比、改性金属类别、工艺条件及杂质气体对分子筛上N20分解性能的影响。结果表明,(1)Fe-l$分子筛具有比Fe-ZSM.5

6、和Fe-MCM.22分子筛更好的N20催化分解性能;(2)在实验考察范围内,分子筛催化分解N20的活性随铁离子含量的增加而提高,随分子筛Si/AI比的增加而降低;(3)铁源对Fe.ZSM.5分子筛性能有较大影响。以Fea(C204)3·5H20为铁源制备的Fe-ZSM.5分子筛具有比以Fe(N03)3·91-120为铁源制备的分子筛更好的N20分解催化性能;(4)单因素实验结果表明,微量02的存在对分子筛上N20分解影响不大,但微量水蒸气的存在将导致分子筛的快速失活,而微量NO的存在可明显提高分子筛

7、的活性。结合ESR、FT-IR、H2.TPD、UV-vis和NH3.TPD等表征结果显示,负载到分子筛Br6nsted酸性位上的Fe3+离子是N20催化分解的l活性组分,而不同构型分子筛表面Br6nsted酸中心分布上的差异将导致铁离子负载分布上的不同。其中,负载到p分子筛上的铁离子处于较易参与反应的直形孔道中且具有较强的氧化还原能力,因此具有较好的N20分解活性。对于ZSM一5分子筛,当以Fe(N03)3·9H20为铁源时,铁离子首先负载到分子筛的孔道交叉处(p)和Z字形孔道处∽的Br6nsted

8、酸中心处,随铁含量的增加,再负载到分子筛直形孔道m)中。当以Fe2(C204)3·5H20为铁源时,铁离子主要负载到分子筛的直形孔道中(∞。尽管负载到以上三种位置处的Fe3+离子均具有N20催化分解活性,但以a处的Fe3+活性最好。InsituDRIFT表征结果显示,NO分子可与N20分解过程中产生的表面吸附O物种反应生成N02,从而加速了分子筛表面O的消耗速率,提高了分子筛分解N20的活性。基于液相离子交换法和直接水热合成法制备了一系列用于N20一步氧化苯制苯酚的分

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