fe--zsm--5分子筛上n2o氧化苯制苯酚反应与再生条件的研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：夺耷起日期：关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学

2、校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在X年解密后适用本授权书。囱非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：期：学位论文数据集中图分类号TQ426．62学科分类号530．2420论文编号1001020140010密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名李介夫学号2011200010获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817教育部博士点课

3、题来源研究方向工业催化基金Fe-ZSM-5分子筛上N20氧化苯制苯酚反论文题目应与再生条件的研究关键词N20，苯，苯酚，Fe-ZSM一5，失活，再生论文答辩日期2014．5．20木论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师李建伟教授(博导)北京化工大学化学工程评阅人1张润铎教授(博导)北京化工大学工业催化评阅人2李英霞副教授北京化工大学工业催化评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席张润铎教授(博导)北京化工大学工业催化答辩委员1雷志刚教授(博导)北京化工大学化学工程答辩委员2李英霞副教授北京化工大学工业催化答辩委员3黄崇

4、品研究员北京化工大学化学工程答辩委员4张僳副研究员北京化工大学化学工程答辩委员5征：一．四．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745--9)《学科分类与代码》中查询。7论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要Fe-ZSM．5分子筛上N20氧化苯制苯酚反应与再生条件的研究Fe．ZSM．5分子筛上N20一步氧化苯制苯酚是一种兼有工业废气中N20脱除与资源化双重效益的新工艺，是经济发展和环境友好的双赢项目。该技术研究目前主要集中在催化剂研发上，所

5、获得的Fe．ZSM．5分子筛催化剂普遍具有初始活性高、再生性能好的优势，但存在快速失活的问题，导致工业化进程缓慢。本文基于该技术已有的研究成果，开展反应和再生条件有效可操作域以及反应．再生过程匹配耦合的研究，以期为该技术的工业化应用奠定必要基础。基于自制的Fe．ZSM．5分子筛催化剂，在固定床管式积分反应器(tI)16x2mm，L=400mm)上完成了反应条件研究，系统考察了反应温度、进料空速和进料原料配比等对Fe—ZSM．5分子筛催化性能的影响。以苯酚收率和有效时间操作域为主要指标获取的Fe—ZSM．5分子筛上N20一步氧化苯制苯酚的适宜工艺条件为：反

6、应温度400。C．450℃、进料空速4000h-l_5000h-1、进料摩尔配比苯：N20=6：1．10：l；该操作域内的苯酚收率相对较高，最高达77．8％，Fe．ZSM．5分子筛的高效催化时间为120min。再生操作条件研究在与反应条件研究相同的固定床反应器上进行，系统考察了再生温度、再生时间、再生空速和再生气体配比对Fe．ZSM．5分子筛再生性能的影响。确定了失活Fe．ZSM．5分子筛适宜的再生操作条件范围：再生温度400℃．450℃、再生时间20。40min、再生空速4000h-I_6500h～、再生气体中N20含量10％一12．5％；该操作域内再

7、生的Fe．ZSM．5分子筛的催化活性恢复程度高，与新鲜催化剂活性几近相同。将反应和再生作为一个有机整体来研究，发现实验所用Fe-ZSM．5分子筛催化剂有两段可实施的有效操作域：一段是具有高催化性能的初T北京化工大学硕士学位论文始反应期操作域，持续时间约40min；另一段是相对活性稳定操作区域，尽管该段催化剂平均活性略低于前段，但有效操作域较宽，约为80min，若加上前段的性能，该操作域有效时间为120min。最终研究获取的相对适宜反应．再生匹配操作域为：反应温区425℃．445℃、再生温区400℃．470。C、空速4500h～、苯：N20=8：1、再生气

8、中N20含量10％；并在此基础上探讨对比了固定床技术、移动床技术和循环流化床技术