Fe-ZSM-5催化剂上N2O直接氧化苯制苯酚

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1、摘要1)研究了液态离子交换法和同晶取代法制备的Fe．ZSM-5催化剂上的苯羟基化反应。发现同晶取代法合成的Fe．ZSM．5催化剂经过碱处理后表现出较高的活性与稳定性。进而考察了影响Fe．ZSM．5催化剂BTOP反应活性的碱处理条件，如温度、时间和浓度等。最优的碱处理条件为O．3MNaOH、80"12、2h'在此基础上得到的最佳催化剂，在320℃反应温度下，苯的初始转化率为22．1％，反应3h后仍维持在20％。这首次证明了碱处理改性的Fe．ZSM．5在BTOP反应中十分有效。碱处理并未改变Fe(III)存在状态，然而，碱处理所产生的介孔可明显改善分子筛的传质性能，这是碱处

2、理改性的Fe．ZSM．5催化剂具有优越的BTOP催化反应性能的原因。2)通过碱处理后再水蒸汽处理改性Fe．ZSM．5催化剂，其活性不如仅用碱处理改性的催化剂，这是因为在水蒸汽处理过程中许多Fe物种转变为Fea+xOv低聚颗粒物，对此通过TEM和UV-vis表征进行了证实。而且，通过N2吸附表征说明，经过碱处理结合水蒸汽处理改性Fe-ZSM．5分子筛，其比表面积和微孔体积都有所降低，这可能是导致其BTOP反应活性较低的原因。关键词：N20；苯；苯酚；Fe．ZSM．5；介孔沸石分子筛H鼍k点●l，-，善f0iI^I～-’●～0DIRECTOⅪDATIoNOFBENZENET

3、OPHENoLBYN20OVERFe·-ZSM-5CATALYSTSABSTRACTPhenolisallimportantorganicchemicalintermediateandchemicalrawmaterial，mainlyusedinthemanufactureofphenolicresin,bisphenolAandcaprolactam．Atpresent，themostimportantmethodforindustrialproductionofphenolistheSO—calledcumeneprocess．However，thisproces

4、shassomefundamentalandinevitabledisadvantages：acetone嬲byproductproducedina1：1stoichiometry,whichintermsofmarketdemandismuchsmallerthanphen01．Therefore，theproductivityofphenolviathistechnologyisinfluencedbythemarketpriceofacetonecoproduced,Compared、)I，itlltraditional‘methods，advancedtechn

5、ologiesfordirectoxidationofbenzenetophenol(BTOP)witheconomicalandenvironmentallyfriendlyadvantageshaveattractedmoreattentioninbothacademicandindustrialaffiliations．TheAlphoxprocessdevelopedbySolutiacompanyinUSAandBoreskovInstituteofCatalysisinRussiatogetheristhemostattractiveprocessforph

6、enolproduction．IntheAlphoxprocessN20isusedasoxidant，forhydroxylationofbenzenetophenoloverFe—ZSM-5catalysts．TheprocessCannotonlymakeagooduseofthewasteN20generatedintheindustrialproductionofadipicacid，butalsobeabletointegrateeffectivelyphenolproductionplantwithadipicacidproductionplant,com

7、bined晰mahighselectivityforphen01．Therefore，thisisconsidered鹪alleco-friendlychemicalprocess．However，thepilottestsoftheAlphoxprocessshowthattheusedFe-·ZSM·-5catalystsfileunstableandthereisstillsomedistanceawayfromindustrialization．ThisisduetothezeoliteFe-ZSM-5isofmicroporou