杯芳烃磷酸酯衍生物的合成及其对u(ⅵ)的萃取性能研究

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1、分类号密级UDC编号硕士学位论文杯芳烃磷酸酯衍生物的合成及其对U(VI)的萃取性能研究研究生姓名：莫辉艳指导教师姓名、职称：王劲松教授学科、专业名称：市政工程研究方向：水处理理论与技术2014年5月万方数据南华大学学位论文原创性声明本人声明，所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了论文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南华大学或其他单位的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均已在论文中作了明确的说明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承

2、担。作者签名：年月日南华大学学位论文版权使用授权书本学位论文是本人在南华大学攻读（博/硕）士学位期间在导师指导下完成的学位论文。本论文的研究成果归南华大学所有，本论文的研究内容不得以其它单位的名义发表。本人同意南华大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用复印、缩印或其它手段保留学位论文；学校可根据国家或湖南省有关部门规定送交学位论文。同意学校将论文加入《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》，并按《中国优秀博硕士学位论文全文数据库出版章程》规定享受相关权益。同意授权中国科

3、学信息技术研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》，并通过网络向社会公众提供信息服务。对于涉密的学位论文，解密后适用该授权。作者签名：导师签名：年月日年月日万方数据杯芳烃磷酸酯衍生物的合成及其对铀(VI)的萃取性能研究摘要本文以对叔丁基苯酚和甲醛为原料，先合成杯[4]、[6]芳烃，然后以氯磷酸1二乙酯为原料，经过取代反应合成杯[4]、[6]芳烃磷酸酯衍生物；利用IR、HNMR、13CNMR等对合成的产物进行表征；考察了杯[4]、[6]芳烃磷酸酯衍生物对金属离子的络合性能，并以氯仿为溶剂，考察了杯[4]、[6]芳烃及其磷酸酯衍生物对水溶液中低浓度铀的

4、萃取效果，取得的主要研究结果如下：（1）以对叔丁基苯酚、甲醛、乙酸乙酯为原料，氢氧化钠（氢氧化钾）为催化剂，经过加热、回流、重结晶等步骤得到对叔丁基杯[4]、对叔丁基杯[6]芳烃；再以对叔丁基杯[4]、对叔丁基杯[6]芳烃和氯磷酸二乙酯为原料，以四氯化碳、二氯甲烷为溶剂，四丁基碘化铵为催化剂，经过加热、回流、重结晶等步骤分别得到对叔丁基杯[4]芳烃磷酸酯衍生物和对叔丁基杯[6]芳烃磷酸酯衍生物。113（2）利用IR、HNMR、CNMR对合成的对叔丁基杯[4]芳烃、对叔丁基杯[6]芳烃及其磷酸酯衍生物进行表征。IR图谱分析表明，与对叔丁基杯[4]芳烃、对叔丁基

5、杯[6]芳烃相比，杯芳烃磷酸酯衍生物在官能团P-O、P=O的地方，红113外光谱图的吸收峰有明显变化，HNMR、CNMR图谱进一步表明杯芳烃磷酸酯衍生物的构象发生了变化。综合以上图谱，基本可以判断合成物质为目标产物。（3）通过UV-vis光谱研究了对叔丁基杯[4]芳烃、对叔丁基杯[6]芳烃及其磷酸酯衍生物对金属离子的络合性能。研究结果表明杯芳烃磷酸酯衍生物对金属离子的络合性能加强，尤其对叔丁基杯[6]芳烃磷酸酯衍生物对铀的紫外吸收峰有明显迁移，采用Job’s法确定了杯芳烃及其磷酸酯衍生物与铀络合配比为2:3。（4）研究了对叔丁基杯[4]芳烃、对叔丁基杯[6]

6、芳烃及其磷酸酯衍生物对低浓度铀的萃取性能，考察了pH值、萃取剂浓度、萃取时间、萃取温度、共存离子等因素对萃取效果的影响，比较了杯芳烃磷酸酯与杯芳烃对铀的萃取性能。实验结果表明，对叔丁基杯[4]、[6]芳烃及其磷酸酯衍生物对铀的萃取是一个放热反应;对叔丁基杯[4]、[6]芳烃及对叔丁基杯[6]芳烃磷酸酯衍生物萃取铀的最佳pH为5，而叔丁基杯[4]芳烃磷酸酯衍生物萃取铀的最佳pH为4;萃取平衡时间+2+2+2+2+2+为60min;金属阳离子(Na，Mn，Cu，Ni，Mg和Pb)对对叔丁基杯[4]、[6]I万方数据2-2--2-芳烃及其磷酸酯衍生物萃取铀的影响比

7、阴离子(CO3，SO4，NO3和C2O4)大。在同样的实验条件下，杯[6]芳烃对铀（Ⅵ）的萃取效果优于杯[4]芳烃，杯芳烃磷氧衍生物对铀（Ⅵ）的萃取效果优于杯芳烃，杯芳烃磷氧衍生物对铀（Ⅵ）的萃取率比杯芳烃提高了36%~39%。113（5）通过IR、HNMR、CNMR以及UV-vis光谱，初步确定杯芳烃与金属离子的配位主要是通过酚羟基键合位点的静电相互作用和疏水苯环空腔的包结作用，杯芳烃磷酸酯衍生物与金属离子的配位主要是通过磷氧基团的配位作用，由于磷氧基团对铀等金属离子比酚羟基亲和力更强，从而提高了其与铀等金属离子络合的稳定性。关键词：杯芳烃；磷酸酯衍生物；

8、U(VI)；络合；萃取II万方数据Synthesis