杯芳烃衍生物对锶和钕的萃取性能研究

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1、杯芳烃衍生物对锶和钕的萃取性能研究李洁2015年1月21日中图分类号：O625UDC分类号：547杯芳烃衍生物对锶和钕的萃取性能研究作者姓名：李洁学院名称：化工与环境学院指导教师：张东翔副教授答辩委员会主席：周智明教授申请学位：工学硕士学科专业：化学工程与技术学位授予单位：北京理工大学论文答辩日期：2015年1月21日2+InvestigationonSynthesisandExtractionofSrand3+NdbyCalix[n]areneDerivativesCandidateName:JieLiSchoolorDepartment:ChemicalEngineeringandEnvi

2、ronmentFacultyMentor:Asso.Prof.DongxiangZhangChair,ThesisCommittee:Prof.ZhimingZhouDegreeApplied:MasterofEngineeringMajor:ChemicalEngineeringandTechnologyDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence:January21,2015研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地方外，学位论文中不包含其

3、他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：年月日北京理工大学硕士学位论文摘要乏燃料后处理是核燃料循环技术中难度最大的环节之一，乏燃料后处理产生的高放废液中含有大量高释热裂变产物核素，因此高放废液分离材料对高放热核2+3+素Sr和Nd进行萃取分离至关重要。基于杯芳烃具有较高的辐照稳定性、化学稳定性、热稳定性和易修饰等特点，在萃取分离金属方面有着很好的研究前景和2+3+应用价值，可作为一种新型萃取剂对高放废液中Sr和Nd进行选择性

4、萃取分离。2+3+本论文基于杯芳烃对Sr和Nd的识别性能和萃取能力，通过六步反应，设计合成了四种具有不同功能性基团的杯芳烃衍生物。分别为杯[4]芳烃衍生物，简记为CalixFMO、CalixFPO；杯[6]芳烃衍生物，简记为1CalixSPO；杯[8]芳烃衍生物，简记为CalixEPO。运用FT-IR、MS、HNMR和TG-DTA等表征方法确认了上述杯芳烃衍生物。2+3+本论文采用溶剂萃取法详细研究了杯芳烃衍生物对Sr和Nd的萃取性能和萃取机理，着重考察了稀释剂、硝酸浓度、接触时间、萃取剂浓度、金属离子浓度和温度等因素对萃取性能的影响。结果表明，当二氯甲烷作2+3+为稀释剂时，杯芳烃衍生物对S

5、r和Nd的萃取效果较好；通过硝酸浓度2+3+2+3+对杯芳烃衍生物作为萃取剂对Sr、Nd萃取率的影响，确定了对Sr和Nd的最佳HNO3浓度均为3.00mol/L，4.00mol/L；在接触时间为5~150min范围内2+3+通过萃取时间对萃取率的影响，确定了杯芳烃衍生物萃取Sr和Nd的反应2+3+体系均在90min接近平衡状态，得出了杯芳烃衍生物萃取Sr和Nd的反应体系在90min内的微分传质系数kt和平均传质系数kp；通过探讨杯芳烃衍生物的浓度和金属离子的浓度对萃取分配比的影响，推测了上述四种杯芳烃与金属离子的萃合物的组成结构；在温度为288.0~313.0K范围内通过温度对萃取分配2+3+

6、比的影响，确定了杯芳烃衍生物对Sr和Nd的萃取过程为放热反应，并获得了萃取平衡时的热力学常数ΔH、ΔS和ΔG。杯芳烃衍生物上的功能性基团能2+3+显著影响萃取性能，四种杯芳烃衍生物对Sr和Nd的萃取能力从强到弱依次为CalixEPO、CalixSPO、CalixFPO和CalixFMO，尤其CalixEPO对3+2+3+Nd的萃取效果最佳。这为有效萃取分离Sr和Nd提供了理论基础和实验依据。同时进一步研究了杯芳烃衍生物对于其他金属离子的萃取性能。关键词：杯芳烃衍生物；溶剂萃取；锶离子；钕离子I北京理工大学硕士学位论文AbstractNowadays,spentfuelreprocessingi

7、soneofthemostdifficultstepinthecirculationprocessofnuclearfuel.Inspentfuelreprocessingprocess,separation2+3+materialsareofgreatimportancefortheextractionofSrandNd.Basedontheexcellentirradiatestability