烷氧基镁载体负载型ziegler--natta催化剂的制备和催化乙烯聚合的研究

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1、北京化工大学题目硕士研究生学位论文日期：=零-四年五月五日北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：短逸日期：作者签名：越遍日期：关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送

2、交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在一年解密后适用本授权书。口非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签导师签日期：丝丝：坌：孕日期：学位论文数据集中图分类号TQ325学科分类号430．5010论文编号1001020140394密级公开学位授予单位代学位授予单位名10010北京化工大学码称作者姓名程璐学号2011200394获学位专业名称材料科学与工程获学位专

3、业代码080500中石油委托技术开课题来源研究方向配位聚合发项目烷氧基镁载体负载型Ziegler-Natta催化剂的制备和催化乙烯论文题目聚合的研究Mg(oEt)2载体；Ziegler-Natta催化剂；乙烯聚合；氢调敏感关键词性论文答辩日期2014-05-26宰论文类型应用基础研究学位论文评阗及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师黄启谷教授北京化工大学高分子材料评阅人1邓建平教授北京化工大学高分子材料评阅人2尹梅贞教授北京化工大学高分子材料答辩委员会主席自·曼牮确魄受聋舾巍仅孽i；lf禹{6考精稗I答辩委员1昊．坛密籀：11(永仅工大妻禹茹苦橱格'答辩委员2砷葵章毅超

4、水泵权I走浮'禹磊毒碗藕I答辩委员3于梅妇教琏敢泰仅工大浮禹为毒丽糯答辩委员4客踅餮教攫；Il氧仅I大津高角6椭翮答辩委员5．；IIt畋甬．勤教擅：}1c慕仅I太挈南为3耐藕二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要烷氧基镁载体负载型Ziegler-Natta催化剂的制备和催化乙烯聚合的研究镁粉与醇反应制备得到粒子形态好的烷氧基镁颗粒，用其作为载体与过渡金属卤化物反应能制备得到高催化活性的烯烃聚合催化剂。相对于MgCl2载体，Mg(OR)

5、2载体制备工艺简单，而且可以对载体的颗粒大小进行控制。本工作采用镁粉与乙醇反应，制备Mg(OEt)2载体，载体与TiCl4反应制备乙烯高效Ziegler-Natta催化剂。系统讨论了载体制备基本条件、分散剂和SiCl4对载体性能的影响，探讨了催化剂的最佳制备条件，并考察了催化剂用于乙烯工业聚合小试装置的催化性能、聚合动力学以及氢调敏感性。本工作实现了载体颗粒大小和结晶性能的控制，镁粉5次加料、醇镁摩尔比为20、载体制备温度为80℃、卤镁摩尔比为0．0050时，制备得到平均粒径大小D(50)为53．3岬、堆密度为0．27g／cm3、结晶度为14．8％的Mg(OEt)2载体；制备过程

6、中加入惰性有机溶剂癸烷，且n(癸烷)／n(乙醇)=O．3时，Mg(OEt)2载体平均粒径大小D(50)为28．5Um、堆密度为0．36g／cm3、结晶度为7．2％；用SiCl4处理载体，Mg(OEt)2载体与SiCl4发生氯化反应，Si／Mg摩尔比为O．1时，载体平均粒径大小D(50)为17．7I

7、m、堆密度为0．38g／cm3、WAXD结晶衍射峰消失。并用ICP、FTIR和SEM表征了不同条件下制备得到的Mg(OEt)2载体的Mg含量、结构和形态。北京化工人学硕士论文Mg(OEt)2载体制备催化剂的最佳条件为：TiCl4滴加温度为．1O℃、TiCl4载钛温度为80℃、TiCl4

8、加入量为20ml(1gMg(OEt)2)；最佳催化剂制备条件下，不同平均粒径大小D(50)矛U结晶性能的Mg(OEt)2载体，制备得到的催化剂的Ti含量不同，分别为4．2％、5．O％和6．2％。Ti含量6．2％的催化剂催化乙烯聚合，活性高达17700gPE／gCat，聚合反应动力学平稳，且氢调敏感性高。P(H2)：P(C2H4)=28：45时，聚合物的熔融指数(MI)为0．69g／10min；P(H2)：P(C2H4)=73：27时，聚合物的MI为158．52g／lOmin。采用