五种南海海洋红树林内生真菌次级代谢产物研究及xylopyridine+a与dna作用研究

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1、原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：许若日期：2008年4月23日学位论文使用授权声明本人完全了解中山大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版，有权将学位论文用于非赢利目的的少量复

2、制并允许论文进入学校图书馆、院系资料室被查阅，有权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索，可以采用复印、缩印或其他方法保存学位论文。学位论文作者签名：汽甍日期：加8年6月S日导师签名：日期：2∞g年6月5日中山大学博士学位论文第1章海洋天然产物的研究意义及聚酮类化合物的研究进展1．1引言地球表面近四分之三的面积覆盖着海洋，有着丰富的鱼类，贝类，动物，植物，藻类，细菌和真菌资源【I】。海洋生物圈占地球总生物圈的95％，海洋微生物从数量还是多样性方面都是很大的。海洋微生物近年来人们才开始研究这些资源中的天然产物，其中

3、发现了许多具有生物活性和潜在有用性的天然产物。自从第一次世界大战后，HaroldRaistrick首次系统研究真菌代谢产物，并在随后的四十年问致力于把真菌当作天然产物的一个重要来源。目前，已经从陆地真菌中发现了许多具有重要药理活性价值的天然产物【2卅。按照这种思路，大量的海洋真菌只被研究开发了很小的一部分。海洋真菌的化学研究在90年代才开始兴起，从1998年到目前已经有272种化合物被发现【71。这些化合物包括聚烯类，萜类，类固醇和缩氨酸18】。人们已经详细系统的研究了陆地真菌次级代谢产物。生活在高盐的不同海洋环

4、境中的海洋真菌和无脊椎动物一样具有非常敏感的生产源。因此，可以从海洋真菌中得到具有生理活性的代谢产物。开发这一潜在的巨大资源就成为当今天然产物的研究热点。按照不同的结构类型，可以将天然产物分为聚酮类，萜类，固醇类，含氮类，和杂环类。在这几种天然物类型中，聚酮类以其突出的活性特点引起的世界的广泛注意。聚酮类化合物是一类重要的代谢产物，广泛存在于细菌、真菌和植物中，如许多抗生素、真菌毒素及大部分天然色素等【91。聚酮是一类天然产物，其中有许多都具有药理活性，开发作为天然药物。例如：eD，thronlycin(抗细菌药

5、)，nystatin(抗真菌药物)，avemlec血(抗寄生药物)，rapanlycin(免疫抑制剂)，和d釉orubicin(抗癌药物)。链霉菌属的格兰氏阳性细菌被认为是这类化合物的主要生产者【l01。这类化合物的结构复杂多样，但都有共同的含有多个羰基的特点。中山大学博士学位论文它是以一个启动单元和若干延伸单元为原料，经过反复缩合和延伸而成的，这一过程与脂肪酸的生物合成是类似的。它们是由简单的脂肪酸经过类似长链的脂肪酸的合成途径生成的，在合成代谢过程中会产生含有多个羰基的中间代谢产物【lI】O已知的聚酮类化合物

6、是一类重要的次级代谢产物，这类化合物通常具有一系列复杂的结构，结构的多样性导致了生物活性的多样性。从聚酮化合物中寻找新的抗生素是目前研究的热点。在自然界已经发现的天然聚酮类物质约l万种，大多数抗生素和一些其他的重要药物如抗癌药、免疫抑制剂等都属于这个大家族。作为治疗药用途的这类药物包括临床上应用的红霉素、四环素、利福霉素、两性霉素、阿霉素、洛伐他丁、FK506、雷帕霉素等重要抗生素，以及农牧业永的阿弗菌素和莫能星、泰乐菌素等【121。1．2聚酮类天然产物的研究进展聚酮类化合物可分为芳香环聚酮类化合物、非芳香环聚酮

7、类化合物即大环聚酮类化合物两种。进入21世纪，越来越多有活性的聚酮类代谢产物被发现。以2000一2005年为历，就有50个聚酮类代谢产物被发现。从海洋棕色海藻中分离到的真菌印七D∞甜朋sp．得到异苯并呋喃酮(epicoccone，1)【13】其结构由光谱化学数据得到确定。l有较强的药理活性，对25嵋ml。1浓度的DPPH显示出95％的清除活性。同时，在TBARS实验中，对亚油烯酸的有显著抗氧化作用(37嵋IIll。1浓度，抑制水平是62％)。一株分离得到的海洋真菌，彳c陀聊D刀f甜脚印．从中分离得到了两个新的对苯

8、二酚衍生物：7一异丙稀基二环[4．2．0】八一1，3，5一三烯一2，5一二醇(2)和7一异丙稀基二环【4．2．O】八一1，3，5一三烯一2，5一二醇一5一p—D一葡萄糖(3)‘14】。代谢产物2和3具有不同寻常的环结构，他们的结构最终由光谱数据确定。通过TBAIm实验证明了两种分离的天然产物的抗氧化性(25．0嵋ml-1浓度抑制率大85．5％)。从海洋真菌p阴耙觚姗l胞，