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1、第30卷第3期发光学报Vol130No132009年6月CHINESEJOURNALOFLUMINESCENCEJun.,2009文章编号:100027032(2009)0320373206金属表面荧光增强的物理增强机制3徐良敏,张正龙,蔡晓燕,郑海荣(陕西师范大学物理学与信息技术学院,陕西西安710062)摘要:具有特殊形貌及构型的表面(如金属薄膜)能够使位于其邻近的荧光分子的荧光信号得到增强,这种现象被称之为表面增强荧光(SurfaceEnhancedFluorescence,SEF)。有关表面增强荧光效应的研究探讨已有许多报道,并先后提出
2、了多种增强机理以试图理解和解释观测到的实验现象。本文将在总结归纳已有机理研究的基础上,从物理学的角度出发分析理解局域场增强、能量转移以及辐射衰减速率增加等理论模型,并对衬底表面与荧光分子之间的间距变化对增强效果的影响进行探讨。关键词:表面增强荧光;局域场;能量转移;辐射衰减速率中图分类号:O432.1;O482.31PACS:52.38.2rPACC:3320;7870文献标识码:A的增强表面和探究增强机制是表面增强研究的两1引言大核心。易产生荧光增强效应的表面依然是金、SEF是指利用特殊表面(一般是金属表面)银等具有良好增强效应的贵金属表面。
3、铜和其他的表面等离子体振荡和电磁场剪裁效应,使分布一些非金属的特殊表面也可产生荧光增强效应,[11,12]在表面附近的荧光物种的荧光发射强度比自由态比如硅的阵列表面等。由于表面增强效应的荧光发射强度有显著增强的现象。20世纪70源于诸多因素的综合作用,相关的增强机理有多[1,2][7,10,13]年代,Drexhage首先发现了这一现象。在随种不同的理论。本文将从物理学的角度出后的几十年里,主要的关注点集中在了表面增强发,分析总结表面增强荧光的增强机制,讨论荧光喇曼散射效应(Surfaceenhancedramanscattering,分子附近
4、局域场增强、荧光分子与金属表面之间[3～5]SERS)的研究上。相对而言,对表面增强荧的能量转移以及荧光分子辐射衰减速率增加等理光效应的研究关注不够。近年来,随着SERS研论模型,并对衬底表面和荧光分子之间的间距变究以及表面等离子体学的发展,国内外已有越来化对荧光增强效应的影响进行探讨。越多的与SEF相关的基础及应用探索研究报[6～8]2表面增强荧光的增强机制道,与表面增强荧光相关的理论和实验研究正得到更多的关注。比如,美国Maryland大学的金属表面荧光分子的荧光增强效应是多种因Lakowicz教授领导的实验室,自1999年开始致力素综合作
5、用的结果,与之相关的增强机制的理论于表面增强荧光的研究,取得了一系列重要成模型主要可以分为:金属表面荧光分子附近局域[8～10]果。他们的研究结果表明,增大辐射衰减速场的增强、分子与衬底表面之间的能量转移,以及率可以增强荧光信号,并把这种过程定义为辐射荧光分子辐射衰减速率的增加。三种理论模型分[8～10]衰减工程(Radiativedecayengineering,别从不同角度诠释表面增强荧光效应的产生根RDE)。同时还对荧光分子距离金属表面短间距源,但从根本上又是相互关联的。情况下观测到的荧光猝灭现象提出了新的2.1表面等离子体和荧光分子附近
6、局域场的[9]理解。增强随着SEF工作的深入,人们发现,寻找合适局域场增强理论的观点是衬底表面形成的等收稿日期:2008208225;修订日期:2008211224基金项目:教育部科学技术研究重点项目(108118);陕西省自然科学基础研究计划项目(SJ082ZT13)资助作者简介:徐良敏(1985-),女,湖北襄樊人,主要从事表面增强荧光的研究。E2mail:xlm2008@stu.snnu.edu.cn3:通讯联系人;E2mail:hrzheng@snnu.edu.cn,Tel:(029)85303575374发光学报第30卷离子体能够通过
7、分子附近局域电场的增强使分子光能被等离子体大量吸收,反射光显著减少。金的激发光场得到增强,从而提高分子的激发强度属SPR是决定金属纳米颗粒光学性质的重要因素。[8]和效率。因此,金属表面等离子体的产生和描在金属增强荧光增强机制的研究中,SP的形述是分析讨论局域场增强模型的基础。需要指出成分为光诱导和激发态荧光分子诱导两种情况。的是,这里所说的局域场是指分布在荧光分子附下面分别讨论这两种诱导的发生过程,并阐述它近小范围内的激发光的电场,该范围的尺度一般们在增强荧光分子附近局域场的区别。[9]小于波长范围。激发光诱导的SPR增强局域场如图1所示。表
8、面等离子体激元(Surfaceplasmons,SP)在正弦曲线表示激发光电场Ee在某一时刻的振荡1950年Ritchie的工作之后就被人们广泛认状态
