用于化学链制氧技术的铜基载氧体制氧性能研究

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1、万方数据分类号UDC密级学位论文用于化学链制氧技术的铜基载氧体制氧性能研究作者姓名：指导教师：申请学位级别：学科专业名称：论文提交日期：学位授予日期：评阅入：蒸勤董亮于庆波教授东北大学材料与冶金学院硕士学科类别：热能工程2014年6月论文答辩日期：2014年7月答辩委员会主席：均捧冒东北大学2014年6月工学2014年6月番7fz嘉万方数据ADissertationinThermalEngineeringIIIIIIUllIIIIlUIIIIIIIIlJ0124382PerformancestudyofCu--basedoxygencarriersusedinchemical

2、loopingoxygenproductionByDongLiangSupervisor：ProfessorYuQingboNortheasternUniversityJune2014万方数据独创性声明本人声明，所呈交的学位论文是在导师的指导下完成的。论文中取得的研究成果除加以标注和致谢的地方外，不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包括本人为获得其他学位而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：戡日期：?纠L}幸‘开f讶日学位论文版权使用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解东北大学有关保留、使用学

3、位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人同意东北大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索、交流。作者和导师同意网上交流的时间为作者获得学位后：半年口一年口一年半口两年口学位论文作者签名：瓿签字日期：仞1坼得fqB导师签名：彳侠浓签字日期：矽f毕奔翻力司万方数据东北大学硕士学位论文摘要用于化学链制氧技术的铜基载氧体制氧性能研究摘要氧气是一种重要的化工原料，在工业生产以及日常生活中都有广泛的应用。传统的空气分离制氧方法在能耗、设备投资及生产运营方面存在着许多缺点。化学链空气分离制氧技术是基于化学链燃烧技术

4、提出的一种新型制氧方法，其原理是利用载氧体的连续氧化还原反应来制取氧气。该技术理论能耗仅为传统深冷法能耗的26％，具有非常广阔的发展前景。化学链空气分离制氧是一种新型的制氧技术，载氧体性能的好坏直接决定着系统运行性能和效率，因此载氧体性能的研究是关键。铜基载氧体具有载氧量大、放氧温度区间大、价格低、无毒性等优点。本文通过机械混合法，以CuO为活性成分，MgAl204、Si02、Zr02为惰性载体制备了不同惰性载体添加比例的5种类型铜基载氧体，分别为CuO一(60wt．％)MgAl204、CuO·(50wt。％)MgAl204、CuO一(40wt、％)MgAl204，CuO．(

5、60wt．％)Zr02、CuO．(60wt．％)si02。对制得的载氧体的物理性能进行了表征，包括XRD物相组成分析，SEM．EDX表面形貌和能谱分析和BET比表面积分析。搭建了固定床反应器热态实验平台，通过热态实验对工业实际应用进行小型模拟，考察了温度、气体流量、装载量、惰性载体的种类和添加比例对铜基载氧体放氧反应和吸氧反应的影响。放氧过程中温度分别为950℃、975"C、985。C、1000℃、1015"(2，气体流量分别为0．8L／min、0．9L／min、1．0L／min、1．1L／min、1．2L／min。吸氧过程中温度分别为800℃、850℃、900℃、950℃、

6、1000℃，气体流量分别为0．7L／min、O．8L／min、0．9L／min、1．0L／min、1．1L／min。吸氧和放氧过程中装载量的考察参数都为509、709、909。此外，本文还通过循环反应对制得的5种载氧体的循环稳定性进行了考察和分析，确定了5种载氧体的合理的使用温度，分析了铜基载氧体放氧性能降低的原因，结果如下：(1)载氧体XRD物相分析结果表明：制得的载氧体中的活性成分均没有与惰性载体发生反应；SEM表面形貌结果表明：制得的载氧体中活性成分与惰性载体交错分布：比表面积测量结果表明：CuO／MgAl204>CuO／Zr02>CuO／Si02，且惰性载体的添加比例

7、越大，比表面积越大。(2)热态实验结果表明：放氧反应过程中载氧体的放氧反应速率在950℃．1015℃．TTT．万方数据东北大学硕士学位论文摘要范围内随反应温度的升高而增加，在O．8L／min-1．2L／min范围内随流量的增加而增大；吸‘氧反应过程中载氧体的吸氧反应速率在800"C．1000。C范围内随反应温度的升高而减小，在O．7L／min-1．1L／min范围内随流量的增加而增大；载氧体的放氧反应和吸氧反应速率在一定范围内都随装载量的增加而增大；对于本实验采用的三种不同惰性载体，其对应的载氧体的放氧