钙基复合载氧体煤化学链气化反应性能研究

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1、钙基复合载氧体／煤化学链气化反应性能研究学位论文完成日期：指导教师签字：答辩委员会成员签字：伊H．‘．L邪限．刁F-～一L．一懒徽、膨呦．砂翁识驯洙心国易五芬青岛科技大学研究生学位论艾钙基复合载氧体／煤化学链气化反应性能研究摘要在环境污染与能源紧缺的双重压力下，世界各国均大力发展能源清洁高效利用技术。煤化学链气化技术(Chemical．LoopingGasification，CLG)将煤催化气化技术与化学链技术耦合在一起，是一种新颖高效的煤气化技术，近年来受到了研究者们的广泛关注。CLG是利用载氧体向煤气化提供反应所需的氧与热量，通过控制载氧体、气化剂、

2、燃料三者之间的比率来获得目的气化产物。本文对钙基载氧体／煤化学链气化技术进行了系统研究，主要研究内容及结论如下：首先，在间歇流化床反应器中，以水蒸气作为气化．流化介质考查了载体对钙基载氧体性能的影响。以7-A1203、Si02、膨润土(Bentonite)三种材料作为载体，采用机械混合造粒法制备了三种载氧体。在化学链气化实验中发现CaSO4／：Bentonite(CaBen)载氧体性能良好，900℃时烟煤(神木煤)的碳转化率及冷煤气效率分别达到90．24％、80．32％。在磨损实验中CaBen载氧体表现出良好的抗磨损性能，磨损实验进行200rain后其磨

3、损率为0．87％。通过实验研究了操作条件对钙基载氧体与煤化学链气化反应性能的影响，发现反应温度、水蒸气流量等操作条件对载氧体与煤化学链气化的反应性能影响较大。温度由750℃升高到950℃，烟煤、褐煤(北宿煤)与无烟煤(阳泉煤)的平均碳转化速率及冷煤气效率也随之升高；温度对烟煤的影响较为明显，在950℃时，其平均碳转化速率达到4．52％／min，冷煤气效率为87．95％。三种煤的停留时间均随水蒸气流量的增加而缩短。其次，采用机械混合浸渍法制备了三种钙基复合载氧体，发现温度为900oC时，添加不同修饰物的钙基载氧体与烟煤的反应活性依次为CaKBen>CaCa

4、Ben3>CaFeBen3>CaBen。对复合载氧体CaKBen循环性能进行考察发现，在十次循环实验中烟煤的冷煤气效率保持在85％左右，表明复合载氧体CaKBen的循环性能良好，XRD与SEM分析表明载氧体晶相结构稳定、孔隙发达。对复合载氧体Cal①en与煤化学链气化反应机理及反应动力学进行研究表明，活性位扩展模型很好地揭示了复合载氧体CaKBen与煤化学链气化反应的动力学规律，证明了气化过程中CaS04与K2C03具有协同作用。另外，对钙基载氧体在化学链气化过程中硫释放规律进行了研究，发现温度及水蒸气流量等操作条件对含硫气体的释放影响较大。温度的升高及

5、水蒸气流量增加均使得钙基载氧体副反应速率加快，含硫气体H2S达到平衡值及COS含量钙基复合载氧体／煤化学链气化反应性能研究达到峰值的时间缩短。复合载氧体CaCaBen释放的COS气体含量峰值降低了2．76倍，H2S气体含量达到平衡值的时间延长了近5倍，说明CaO对CaS04及CaS的副反应有明显的抑制作用。关键词：化学链气化钙基载氧体流化床硫释放动力学模型STUDIESINTOCA-BASEDCOMPOUNDOXYGENCARR【ERSUSEDINCHEMICAL．LOOPINGGASIFICATIONOFCOALABSTRACTUnderthepres

6、sureofenvironmentalpollutionandenergyshortages，technologiesthatcanrealizeclean，effectiveandrationalutilizationofenergyarebeingexploredallaroundtheworld．Inrecentyears，thei'esearcherspaymuchattentiontocoalchemicalloopingprocess，becauseitischaracterizedbyhighefficiencyandinherentC02

7、separation．Coalchemicalloopinggasification(CLG)isapromisingindustrialapplicationtechnolog),,whichcoupleschemicalloopingprocesswithcatalyticcoalgasification．CLGprocessusesoxygencarrierstotransferlatticeoxygenandheattocoalforgasification，whichCanobtainobjectiveproductbyadjustingthe

8、ratioofoxygencarrier,gasifyingagentandfu