钙基载氧体化学链烟气脱硫技术实验研究

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1、钙基载氧体化学链烟气脱硫技术实验研究指导教师签字：学位论文完成日期：答辩委员会成员签字：：趔：青岛科技大学研究生学位论文IUlIIIIIIIIIIllIIIIIIIIIIY2552718钙基载氧体化学链烟气脱硫技术实验研究摘要由于石油和煤等化石燃料的广泛应用，二氧化硫(SOz)已成为危害最为严重的大气污染物之一。SO：的大量排放是造成酸雨的主要原因，对人类和生态环境造成日益严重的危害，因此控制和减少SOz的排放成为我国亟待解决的问题之一。而将烟道气中的S02还原为高纯度的硫单质并回收，对处理802污染问题具有重要意义。本课题提出通过化学链技术，以硫化钙(CaS)

2、为脱硫剂，在固定床反应器中将S02气体还原为硫单质从而实现烟气脱硫。硫酸钙(CaS04)[舌-]CO、H2反应可方便实现CaS脱硫剂的再生，从而形成化学链循环反应系统，主要研究内容和研究结论如下：l、基于Gibbs自由能最小原理，利用HSC软件中反应平衡(EquilibriumComposition)模块，模拟Fe．S02、FeS．S02、NiS．S02及CaS．S02反应系统，根据各系统不同温度下的平衡组分，筛选出脱硫效率最高的脱硫剂。得出脱硫剂CaS与Fe、FeS、NiS相比具有脱硫活性好、硫单质产率高、副反应少、脱硫剂可循环利用等特点；当各反应物摩尔比为C

3、aS：S02：N2=2：1：3，反应温度低于600℃时脱硫率高达100％。因此选用CaS作为脱硫剂进行进一步实验研究。2、在固定床中考察了CaS脱除S02过程的最佳工艺条件结果表明：在S02浓度为0．0592％，反应温度为650℃，反应空速为1600h-I时，S02脱除率在前30分钟可达99．5％，反应180分钟后降至9l％。在S02浓度为4．44％，反应温度为700℃，反应空速为1600h。1时，反应前20分钟内S02脱除率为90．5％，反应时间180分钟后脱硫率降为75％。硫单质收率达到70％以上，反应中主要生成S2蒸汽，冷却后硫单质最终形态为斜方硫(O【．

4、S8)。3、具体分析了不同浓度体系下，反应温度、气体空速、颗粒粒径等因素对S02脱除率及硫单质收率的影响，通过多种表征方法从本质上进行深入分析，并将S02平衡转化率与实验$02脱除率对比。得出，在固定床中该反应受空速和反应温度影响最为明显，由于脱硫实验在微小反应器中进行，影响反应的因素较多，如颗粒粒径，壁效应，气体停留时间等都造成实际发生的反应偏离了化学平衡状态，并得出脱硫反应温度控制在600℃．700℃区间内最佳。钙基载氧体化学链烟气脱硫技术实验研究4、对固定床中CaS脱除S02反应动力学及脱硫机理进行初步研究，得出该反应动力学方程如下：r=0．3526’Cs

5、0200285·Sv00052殳exp(．11900／RT)，并基于量子化学理论，利用Gaussian03软件采用HF(Hartree。Fock)理论方法，在基组b31yp／6-3lG(d，p)水平下计算得出，反应物CaS和S02的总能量为2172．94a．U大于产物CaS04和S2的总能量2172．67a．u。关键词：烟道气；化学链技术；固定床；模拟；硫化钙青岛科技大学研究生学位论文INVESTIGATIONINTOCALCIUM—BASEDOXYGENCARRIERFORCHEMICAL．LOOPING0FFLUEGASDESULFURIZATIONTECH

6、NOLOGYABSTRACTDuetothewideuseoffossilfuelsbecomeoneofthemostserioushazardssuchasoilandcoal，sulfurdioxide(S02)hasofairpollutants．SignificantemissionsofS02isthemaincauseofacidrainwhichbringincreasinglyseriousharmtohumanandecologicalenvironment．ThereforereducingS02emissionshasbecomeonei

7、mportantproblemofourcountrytobesolved．ReducingthefluegasS02tohighpurityandrecoveryelementalsulfuristhecrucialproblemtodealwithS02pollution．Thisissuebasedonchemical-loopingtechnologytakingcalciumsulfide(CaS)asthedesulfurizationagent，reducingthefluegas$02toelementalsulfurtorealizeflueg

8、asdesulfuriz