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《锆掺杂铜基氧载体释氧性能实验与机理》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在行业资料-天天文库。
1、第40卷第11期煤炭学报Vol.40No.112015年11月JOURNALOFCHINACOALSOCIETYNov.2015程浩,王敏俊,刘晶.锆掺杂铜基氧载体释氧性能的实验与机理[J].煤炭学报,2015,40(11):2727-2732.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2015.8015ChengHao,WangMinjun,LiuJing.ExperimentalandmechanismstudyonO2desorptionabilityofZr-dopedCu-basedoxygencarriers[J].JournalofChinaCoalSociety,2
2、015,40(11):2727-2732.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2015.8015锆掺杂铜基氧载体释氧性能的实验与机理程浩,王敏俊,刘晶(华中科技大学煤燃烧国家重点实验室,湖北武汉430074)摘要:为了提高铜基氧载体的释氧性能,采用溶胶凝胶-燃烧法制备了一系列锆掺杂的铜基氧载体并进行了实验研究。通过XRD、SEM、BET、固定床实验等手段研究了锆掺杂对铜基氧载体物相结构、表面形貌、释氧性能和循环反应性能的影响。实验结果表明:锆离子能够进入氧载体晶格形成固溶体;掺杂锆能提高铜基氧载体的比表面积,细化其晶粒;掺杂锆的铜基氧载体,释氧量和释氧性能得到提高;掺杂8%Z
3、r的铜基氧载体在多次循环实验中表现出较好的稳定性。量子化学的密度泛函理论计算结果表明:Zr掺杂能有效降低氧化铜释氧反应的活化能垒,提高其释氧能力,与实验结果吻合。关键词:铜基氧载体;锆掺杂;化学链氧解耦;密度泛函理论中图分类号:TK16文献标志码:A文章编号:0253-9993(2015)11-2727-06ExperimentalandmechanismstudyonO2desorptionabilityofZr-dopedCu-basedoxygencarriersCHENGHao,WANGMin-jun,LIUJing(StateKeyLaboratoryofCoalCombusti
4、on,HuazhongUniversityofScienceandTechnology,Wuhan430074,China)Abstract:ToenhancetheperformanceofCu-basedoxygencarriers,aseriesofZr-dopedCu-basedoxygencarrierswerepreparedbythesol-gelcombustionmethodandstudiedbyexperiments.TheeffectsofdopingZronsurfacetopog-raphy,phasestructureandoxygendesorptionwe
5、reinvestigatedbyXRD,SEM,BET,andfixedbedexperiment.Theex-perimentalresultsindicatethatZrioncanenterthecrystallatticeofoxygencarriertoformasolidsolution.Theaddi-tionofZrenlargesthespecificsurfaceareaandrefinesthegrains.TheZr-dopedCu-basedoxygencarriershavehighoxygenreleasecapacityandoxygendesorption
6、reactionrates.The8%Zr-dopedCu-basedoxygencarriershavehighcyclicstabilityincyclicoperation.DensityfunctionaltheoreticalcalculationshowsthattheZr-dopedCuOhaslowerenergybarrierforoxygendesorptioncomparedwiththepureCuO,thusfacilitatingtheoxygenreleaseofCuO,whichagreeswiththeexperimentalresults.Keyword
7、s:Cu-basedoxygencarriers;Zr-doping;chemicalloopingwithoxygenuncoupling;densityfunctionaltheory[1]化学链氧解耦(chemicalloopingwithoxygen中,氧载体MeOx在燃料反应器中释放出氧气,燃料与uncoupling,CLOU)为基于化学链概念(chemicalloo-释放的气态氧反应,产生CO2和水蒸气;释氧
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