等离子体对合成低碳含氧化合物用铑基催化剂的影响

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1、Seediscussions,stats,andauthorprofilesforthispublicationat:https://www.researchgate.net/publication/250672649Effectofglowdischargeplasmaonrhodium-basedcatalystforoxygenatessynthesisArticleinFrontiersofChemicalEngineeringinChina·February2007DOI:10.1007/s11705-007-0004-xCITA

2、TIONREADS1335authors,including:WeiChuSichuanUniversity291PUBLICATIONS5,901CITATIONSSEEPROFILESomeoftheauthorsofthispublicationarealsoworkingontheserelatedprojects:FischerTropschCatalystwithhighperformanceViewprojectCarbonManagementandCO2CCUSViewprojectAllcontentfollowingth

3、ispagewasuploadedbyWeiChuon13December2015.Theuserhasrequestedenhancementofthedownloadedfile.第1期黄利宏等:等离子体对合成低碳含氧化合物用铑基催化剂的影响21等离子体对合成低碳含氧化合物用铑基催化剂的影响＊黄利宏,储伟,许俊强,洪景萍,易敏(四川大学化工学院,成都610065)摘要:以辉光放电等离子体为促进手段制备了铑基催化剂,进行了XRD、XPS、H2-TPR、H2-TPD及CO-TPD表征,并以CO加氢合成含氧化合物为模型反应考察了其催化性能。表

4、征结果显示,等离子体处理后,催化剂活性组分平均粒径减小,分散度提高,并发生了活性组分的表面富集,同时活性组分与助剂的相互作用发生改变,催化剂的还原性能和吸附性能得到了提高。反应结果表明,经等离子体促进后,催化剂的CO加氢活性显著提高,转化率最高提高了78.62%,含氧化合物的时空产率提高了51.96%,同时烃类选择性有所增加。在产物分布方面,随等离子体处理强度加大,甲醇、乙醇选择性升高,乙醛选择性降低。关键词:辉光放电等离子体;含氧化合物;一氧化碳加氢;铑基催化剂中图分类号:O643文献标识码:A文章编号:1001-9219(2006)01

5、-21-04了等离子体对催化剂在晶型、元素分布、吸附性能以0引言及CO加氢反应活性等方面的影响。由煤炭或天然气出发,经由合成气合成的低碳1实验部分含氧化合物,是重要的化工原料,也可作为高辛烷值的汽车燃料及燃料添加剂。在此CO加氢反应中,1.1催化剂的制备助剂促进型铑基催化剂具有对C2含氧化合物较高以SiO2为载体,采用常规浸渍法和等离子体增的活性和选择性。在催化剂的制备方法、工序和后[6]强法制备催化剂。按一定比例配制RhCl3和Ce处理条件等方面,以及Li、K、Cs、Ce、Mn、Ti和V等(NO3)3、Mn(NO3)2的混合溶液,采用等容

6、浸渍法碱金属、稀土金属和过渡金属促进作用方面,均进行制得催化剂前驱体,其中一部分在空气气氛中于[1-3]了广泛的研究。350℃焙烧3h,得到RCM/S样品;另一部分置于等离子体场可产生大量的非平衡态高能活化物GP062DL3电容耦合型高频等离子体发生器放电管种,应用于催化剂制备中,可赋予催化剂活性组分较中,依次在氮气及氢气气氛中以辉光等离子体对此高的分散度,并产生晶格缺陷等效应,同时低温冷等样品各处理45min,并在空气气氛中于350℃焙烧离子体的高电子能量、低气体温度的特性,可以避免3h。等离子体装置参数为:处理气压2～200Pa,射高温

7、对催化剂结构或晶型的破坏,促进金属活性组频13.56MHz;阳极电流分别为50mA、100mA和分在载体上的分散,改变活性组分和载体间结合力,[4-6]150mA,得到的催化剂记为RCM/S-P50、RCM/S-从而有效地改善催化剂的性能。P100及RCM/S-P150,对应于较弱、中等、较强的处本文应用射频等离子体对Ce、Mn促进的负载理强度。催化剂中铑的质量为3.0%,各组分原子型Rh-Ce-Mn/SiO2催化剂进行改性,以XRD、XPS比为n(Rh)∶n(Ce)∶n(Mn)=1∶0.5∶0.5。以及H2-TPR、H2-TPD、CO-T

8、PD等为表征手段,以1.2催化剂的表征与性能评价合成气催化转化制C2含氧化合物为模型反应,研究催化剂的XRD表征在PhilipsXpertMPD型X射线衍射仪上进行,Cu靶Kα