合成气制碳二含氧化合物铑基催化剂的研究

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1、学校代码：10259学号：156061302密级：上海应用技术大学硕士学位论文题目：合成气制碳二含氧化合物铑基催化剂的研究英文题目：StudiesonRh-basedCatalystforConversionofSyngastoC2oxygenates专业：工业催化学院：化学与环境工程学院研究方向：清洁能源与催化姓名：丁丹指导教师：俞俊副教授2018年5月21日合成气制碳二含氧化合物铑基催化剂的研究摘要研究了PVP改性的SiO+2载体对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂催化CO加氢制备C2含氧化合物反应性能的影响。活

2、性结果表明，Rh-Mn-Li/SiO2(1)催化剂拥有最高的CO转化率（24.8%）和C+2含氧化合物的选择性（43.5%）。表征结果表明，适当含量PVP的添加有利于SiO2载体表面弱氢键羟基的形成，这有利于Rh颗粒的分散、并削弱了Rh-Mn之间相互作用力。Rh颗粒的高度分散和弱的Rh-Mn相互作用能够促进CO的吸附、增强CO的解离能力、并抑制CO的加氢活性，从而促进了CO插入反应的进行，最终使得催化剂拥有优异的C+2含氧化合物的生成性能。研究了TiO+含氧化合物反应性2助剂对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂催化C

3、O加氢制备C2能的影响，并使用XRD、N2吸脱附、H2-TPR、insituFT-IR、TPSR、XPS等手段对Rh-Mn-Li/xTi/SiO2催化剂的物理化学性质进行了表征。结果表明，TiO2助剂的添加能够促进孪式CO的吸附和Rh+的形成。这有利于CO插入反应的发生，从而使得C+2含氧化合物的选择性提高。考察了碳纳米管助剂掺杂对Rh-Mn-Li/SiO+2催化剂催化合成气制C2含氧化合物反应性能的影响，使用XRD、TEM、N2吸脱附、H2-TPR、CO-TPD、TPSR、XPS等表征方法对催化剂的形态、结构及物

4、理化学性质进行表征。研究表明，随着碳纳米管的掺杂，C+2含氧化合物的选择性和时空收率迅速增加，当掺杂5%的碳纳米管时选择性达到最大为64.6%，时空收率为287.6g/(kg·h)。结果表明，碳纳米管的添加促进了Rh颗粒的分散及CO吸附强度，从而使得C+2含氧化合物的选择性得到了大幅提升。关键词：合成气；C+2含氧化合物；Rh基催化剂；TiO2；CNTsStudiesonRh-basedCatalystforConversionofSyngastoC2oxygenatesAbstractTheeffectofSiO

5、2preparedbyPVP-modifiedStöbermethodonthecatalyticperformanceofRh-Mn-Li/SiO+2catalystsforthesynthesisofC2oxygenatesfromCOhydrogenationwasinvestigated.ActivitytestingresultshowedthattheRh-Mn-LicatalystsupportedontheSiO2modifiedby1gPVPexhibitedthehighestCOconvers

6、ion(24.8%)andselectivityofC+2oxygenates(43.5%)comparedwithothercatalysts.CharacterizationresultsindicatedthattheadditionofappropriateamountofPVPisbeneficialtotheformationofweaklyH-bondedhydroxylsgroupsonthesurfaceofSiO2,whichpromotestheRhdispersionandweakensth

7、eRh-Mninteraction.ThehigherRhdispersionandweakerRh-MninteractionpromotetheCOabsorption,enhancetheCOdissociationabilityandrestrainthehydrogenationactivity,whicharefavorablefortheCOinsertionintometal-CHXband,finallyresultingintheexcellentcatalyticperformanceforC

8、+2oxygenatessynthesis.TheeffectoftitaniumpromotiononthecatalyticperformanceofRh-Mn-Li/SiO2catalystsforC+2oxygenatessynthesisfromCOhydrogenationwasinvestigated.Thecatalystswerechara