壳聚糖及其季铵盐复合磁性微球制备及其水处理性能研究

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1、万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得云鋈王些太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：撇签字日期：矽If年弓月l1日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解丞洼王些太堂有关保留、使用学位论文的规定。特授权云洼王些盔堂可以将学位论文的全部或部分内容编

2、入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向闰家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名：杰明像导师虢弓如矽签字日期：加ty年≥月l＼日签字日期：加f厂年；月I7日万方数据学位论文主要创新点1、采用反相悬浮交联法，以多聚磷酸钠TPP作为预交联剂，戊二醛作为后交联剂，制备壳聚糖及其季铵盐复合磁性微球。该方法采用离子交联和化学共价交联相结合的复合交联方式，制得的微球具有更高的机械强度。此外，与单一化学共价

3、交联相比，复合交联显著降低制备小粒径微球所需的转速。2、磁性壳聚糖及壳聚糖季铵盐微球同时具有离子交换和物理吸附能力，能显著改善对天然有机物、甲基橙等荷负电性有机物的去除效果。万方数据摘要壳聚糖(CTS)是性能良好的生物材料吸附剂，具有来源广、无毒害、生物相容性好等特点，但是壳聚糖易溶于酸性溶液，吸附作用受pH影响较大，作为吸附剂的应用受到了限制。壳聚糖季铵盐(HTCC)是壳聚糖经季铵化改性后的产物，具有荷正电性，显著提高壳聚糖材料的pH适应性。本研究以CTS及HTCC包裹Fe304磁核，多聚磷酸钠(

4、TPP)为预交联剂，戊二醛为化学交联剂，采用反相悬浮交联法制备了复合磁性微球吸附剂(CHMMs)，考察CTS／HTCC比例、TPP投加量对CHMMs性能及对天然有机物(腐殖酸)吸附动力学的影响；以甲基橙作为代表考察CHMMs对染料的吸附性能及吸附机理。研究结果表明：复合交联方式可有效降低微球粒径，且CTS／HTCC质量比、TPP使用量等对微球的结构、稳定性以及粒径有显著影响，当CTS／HTCC比例为1：l，TPP投加量为CTS和HTCC总质量的17％时，制得的CHMMs球形规则、表面光滑，平均粒径2

5、5gm，表面分布有大量的微孔，孔径在0．05～0．5pm左右；傅立叶红外光谱、x射线衍射和透射电镜的结果都表明Fe304被成功包裹在CTS和HTCC内部。CHMMs的制备条件对腐殖酸的吸附速率和吸附容量有显著影响。当CTS／HTCC质量比为1：1，TPP使用量为17％时，CHMMs对腐殖酸的吸附满足准二级速率模型，准二级速率常数k2达到0．1298，吸附容量达1．56m∥g。CHMMs对甲基橙吸附速率快，吸附容量高，吸附过程符合准二级动力学模型。甲基橙初始浓度为50mg／L时，k2值达到0．0244

6、，吸附容量高达49．04mg／g。在pH值为4—10，温度为2040oC范围内CHMMs对甲基橙吸附效果变化很小，但离子强度对其影响较大，NaCI浓度为0．1mol／L时其吸附效果急剧下降，仅为10mg／g左右。热力学分析表明CHMMs对甲基橙的吸附符合Freundlich吸附等温线模型。使用1mol／LNaCl和0．1mol／LNaOH混合溶液对CHMMs进行再生，首次再生率达到86％，重复再生6次后，吸附效果下降至72％。采用电荷平衡的方法探讨了CHMMs对甲基橙的吸附机理，结果表明，该条件下7

7、5％的甲基橙是通过离子交换的方式去除的，而余下的25％则为物理吸附方式去除。壳聚糖及其季铵盐复合磁性微球作为一种新型的吸附材料，为微污染水源水处理及印染废水处理提供了新的选择，对于改善传统水处理工艺、保证水质安全具有积极意义。关键词：壳聚糖；壳聚糖季铵盐；多聚磷酸钠；纳米四氧化三铁；腐殖酸；甲基橙万方数据ABSTRACTChitosan(CTSlisconsidered幻beaversatileandenvironmentallyfriendlyadsorbentmaterialbecauseiti

8、snon—toxic，biocompatibleandbiodegradable．However,chitosaniseasytodissolveinacidicsolutionanditsadsorptionpropertyisgreatlyaffectedbypH．Asaresult，itsapplicationasadsorbentisstronglylimited．Quaternaryammoniumchitosanderivative(HTCC)isthec