尿嘧啶分子识别聚合物膜的制备和研究

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1、摘要膜分离技术是一门多种学科交叉的新兴技术，目前除大规模用于海水、苦咸水的淡化及纯水、超纯水生产外，还用于食品工业，医药工业、生物工程、石油、化学工业、环保工程等领域M】。随着高分子合成技术的进展，利用高分子的分子设计，改善分离膜性能，并赋予其新的功能正逐渐受到了重视。分子印迹是在高分子聚合物中储藏分子信息的有效手段，可以使聚合物在分子水平上对特定物质进行识别。利用该方法所制备的功能化高分子材料，已广泛地应用在色谱拆分手性体、微量分析、分子识别传感器等方面。分子印迹技术虽然已在分离等各领域应用，但多以色谱固定相、树脂等形式加以利用，将分子印迹法应用于高分子功能膜的制备中的报告还极为少

2、见。本研究利用高分子设计方法，以生物体内RNA中的四种组成成分之一尿嘧啶(URA)为模板分子，以含有丙烯腈(AN)成膜基和甲基丙烯酸(MAA)及两亲性的N’N一二甲基一N～十八烷基一季铵基对甲基苯乙烯(SMA)功能基的共聚物为膜材料，将相转化法和分子印迹技术相结合，制备了尿嘧啶分子识别高分子膜。并采用FI—IR、1H—NMR谱图分析了膜材料和模板分子之间的相互作用情况，通过SEM及AFM观察了膜的断面和表面结构形态，通过振荡吸附试验和基质透过实验考察了所制各的尿嘧啶分子印迹膜对模板分子尿嘧啶的选择吸收性能。本研究的主要内容及结果有以下几点：(1)通过溶液自由基聚合，使成膜单体AN和带

3、有羧基功能基的功能单体MAA共聚，得到P(AN．(20一MAA)共聚物膜材料，通过膜材料和尿嘧啶模板分子之间形成的氢键相互作用进行印迹，利用相转化分子印迹法制备了尿嘧啶分子印迹P(AN．CO—MAA)膜。通过红外光谱和核磁共振谱图考察了膜材料与模板分子之间的相互作用情况，结果说明，膜材料P(AN．CO—MAA)J2的羧基和URA模板分子之间产生了氢键相互作用：所制备膜的断面电子显微镜(SEM)照片说明，所I制备的分子印迹膜呈现出一种典型的大孔不对称结构；膜表面的原子力显微镜(AFM)图片显示所制备膜表面并不光滑，且印迹膜比未印迹膜更为粗糙。基质透过实验结果表明，所制备的尿嘧啶分子印迹

4、膜对尿嘧啶具有较高的吸收性能(7．9¨mol／gmembrane)，而对具有相似结构的DMuRA(O．6pmol幢membrane)和CAF(O8umol／gmembmne)则表现出较低的吸收性，尤其是膜制各过程中模板分子浓度为2、vt％的印迹膜对以上两种基质的分离因子分别达到13．6和9．9，说明该膜具备优良的尿嘧啶识别性能。(2)以两亲性单体SMA为功能单体，与成膜单体AN共聚得到了P(AN-co-SMA)两亲性共聚物膜材料，将其与P(AN-co—MAA)共聚物，按不同摩尔比例混合，以尿嘧啶为模板分子，利用相转化分子印迹技术制各了膜材料摩尔比例不同的一系列尿嘧啶分子印迹混合物膜。

5、通过SEM和AFM考察了不同的共聚物比例对膜的结构形态的影响，并得到随着膜材料中两亲性共聚物P(AN—co—SMA)比例的增加，膜的结构趋于致密的结论。通过振荡吸收实验，研究了该系列膜对模板分子及其他基质的吸收性能，结果说明，在两种膜材料的摩尔比例为P(AN-co—SMA)：P(AN—co．MAA)=I：l、铸膜液浓度为10州％的制膜条件下所制各的膜具有最好的选择吸收性能。但是，所制各膜对模板分子尿嘧啶的饱和吸收量仅达到0．38umol／gmembrane，吸收能力不够理想。FT-IR及1H—NMR谱圈显示，该体系中产生了极为复杂的相互作用，在两种膜材料P(AN-oo—SMA)和P(

6、AN．co—MAA)之间产生了我们所不期望产生的电荷相互作用，我们认为这一电荷相互作用对模板分子在膜结构中的印迹效果起到了负面作用。下一阶段的工作，计划将该体系进行简化，将两亲性共聚物P(AN—co—SMA)与不含功能基团的丙烯腈共聚物PAN混合，作为膜材料，制备尿嘧啶分子印迹混合物膜，考察只通过膜材料与模板分子之间的电荷相互作用进行印迹的效果。AbstractMembraneisakindofselectiveplanesubstancethatseparatestwodifferentfluids．Membraneprocessisaintersectionofmanysubje

7、cts，suchasmacromoleculechemistry,mathematics，physicalchemistry,biology,medicine，food，petroleum，andenvironmentprotection，andSOon，Withthedevelopmentofpolymersynthesistechnology,itisofmoreandmorevaluetoimprovethecharacterofmembranean