二酚仿酶聚合反应的研究及其应用

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1、南开大学学位论文使用授权书根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位论文使用权，即：(1)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学和科研目的，学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆

2、等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；(3)根据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文：(4)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所及其万方数据电子出版社和中国学术期TuJ(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。论文电子版提交至校图书馆网站：ht

3、tp：／／202．113．20．161：8001／index．htm。本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字：田丽丽2013年5月30日南开大学研究生学位论文作者信息论文题目二酚的仿酶聚合反应研究及其应用姓名田丽丽学号2120100756答辩日期2013年5月29日论文类别博士口学历硕士·硕士专业学位口高

4、校教师口同等学力硕士口院／系／所化学学院高分子所专业高分子化学与物理联系电话022．23499980Emailtianlili0616@163．corn通信地址(邮编)：天津市南开大学蒙民伟楼205(300071)备注：是否批准为非公开论文否注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文

5、中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：田丽丽2013年5月30日非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制【≤2年)口秘密(≤10

6、年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年)：秘密★10年(可少于10年)：机密★20年(可少于20年)摘要聚多酚既具有单体酚醌的氧化还原活性，同时又提高了其热稳定性。聚多酚的氧化还原电位低，在抗氧化领域和生化传感器领域具有潜在的应用价值。然而，合成聚多酚十分困难，目前制备聚多酚的方法主要有化学聚合方法、电化学聚合方法和酶催化聚合方法等。其中，酶催化聚合合成聚多酚因合成工艺节能环保而备受关注，但由于

7、酶对底物的专一选择性严重限制了单体的范围，同时天然酶的价格昂贵，不利于工业化生产。目前，上述聚合方法制备的聚多酚溶解性和可力H-r-性差，严重限制了其应用。仿酶催化是化学合成研究领域的一个重要方向，近年来研究进展十分迅猛。在本文中，我们以最简单的Fe：+离子模拟辣根过氧化物酶(HRP)，在H202作为氧化剂的条件下，成功实现了对三个二酚单体的聚合。模拟酶体系打破了HRP对单体的选择性，同时又具有天然酶的活性，相对于HRP催化体系聚合产率有所提高。利用红外光谱和核磁共振光谱对聚合产物的结构做了初步的表征

8、。通过研究不同试剂对于仿酶体系聚合作用的影响，推测了仿酶聚合体系的反应机理。此外，通过紫外动力学方法研究了不同反应条件对二酚聚合反应速率的影响，为优化反应工艺提供了理论依据。为了探究聚多酚的应用价值，本文中将分散聚合方法引入二酚的仿酶聚合体系中，以聚乙二醇(Pzo)作为分散剂，成功的制备出了单分散的聚二酚微球，解决了其聚合产物可操作性差的难题。以聚对苯二酚微球为例，研究了其结构和性能。微球结构中存在PEG，但并不影响聚对苯二酚的结构及氧化还原活性。循环伏