2-甲基-2-丁烯醛的光电离解离和形成二次有机气溶胶的研究

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1、中国科学技术大学硕士学位论文2一甲基一2一丁烯醛的光电离解离和形成二次有机气溶胶的研究作者姓名：学科专业：导师姓名：完成时间：李玉全核技术及应用盛六四教授二零一四年四月』IIIIlllllllJIIIIIIIIIIIlllllIHIIllllllllllI弋西0～1535UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationformaster’SdegreeStudyofdissociativephotoionizaitonandr一●-‘●■一torm

2、ationotsecondarV0rganlCaerosoIof2-methyl·-2--butenalAuthor7SName：YuquanLiSpecialty：ApplicationofNuclearScienceandTechnologySupervisor：Finishedtime：Prof．LiusiShengApril2014中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除己特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或

3、撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中作了明确的说明。作者签名：签字日期：．Ⅺ峨6。<中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位

4、论文在解密后也遵守此规定。签字日期：导师签名：签字日期：臣生竺!垡。鱼：[摘要本文利用同步辐射真空紫外单分子光电离技术，结合光电离．飞行时间质谱，首先从实验上测得2．甲基一2一丁烯醛分子的光电离质谱，归属重要的碎片峰，通过扫描光电离效率曲线(PiEs)，得到该分子的电离能，以及重要的碎片离子的出现势。然后，结合Gaussian09量子化学理论计算的CBS．QB3方法，讨论碎片离子出现的解离通道。通过解离通道所对应的碎片离子的理论出现势与实验值，确定解离通道。最后，本文研究了2一甲基．2．丁烯醛在二次有机

5、气溶胶形成过程中的粒径变化和增长机理。本论文一共为五章，内容包括：第一章，绪论部分，介绍了大气气溶胶的相关概念，综述了目前对本文研究的体系2．甲基．2．丁烯醛分子的研究现状，并简要介绍了小分子的光电离理论和牵涉的实验技术。第二章，简要介绍了同步辐射的原理和发展，着重介绍了国家同步辐射实验室的原子分子物理实验站的相关性能。第三章，简介了理论化学的理论和发展，详细描述了本文使用的CBS—QB3方法的计算步骤和方法，原理。说明了本论文中，对相关计算，包括产物、过渡态和中间产物的结构优化和单点能计算等。第四章，

6、系统研究了2．甲基．2．丁烯醛，得到了母体的光电离质谱，通过扫描PIEs，得到光电离方法下的母体离子电离能，并首次在实验上得到了十个碎片离子的电离能或出现势。结合理论计算，讨论了六个解离通道，以及它们包含的子通道。发现在解离过程中，H转移和成环作用大量存在，并且，部分解离通道牵涉到了Cl位的甲基。第五章，首先调研了关于气溶胶检测的研究背景，随后，本文实验研究了2一甲基一2．丁烯醛在紫外光照和羟基自由基(·OH)启动下的二次有机气溶胶形成中的行为，并与它的同分异构体，2．戊烯醛的行为作了对比。我们总结了在

7、不同条件下的气溶胶形成行为的不同规律。讨论了两种气溶胶颗粒成长(ageing)理论，并结合实验，提出了我们的看法。关键词：同步辐射；光电离质谱；2．甲基．2．丁烯醛：量子化学Guassian计算；二次有机气溶胶ABSTRACTThisthesispresentstheexperimentalandtheoreticalstudiesofdissociativephotoionizationof2一methyl·2一butenal，usingphotoionizatintime·of-Flightmass

8、spectrometer(PI-TOF-MS)，andthesynchrotronradiationvacuumultraviolet(SR-VUV)servesasionizationsource．Photoionizationmassspectrometryisobtained．Theionizationenergy(IE)oftheparentmoleculeandappearanceenergies(AE)forthefragmen