中国南海三种礁栖海洋生物化学成分及生物活性研究

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1、中国海洋大学博士学位论文中国南海三种礁栖海洋生物化学成分及生物活性研究姓名：刘彩霞申请学位级别：博士专业：药物化学指导教师：李国强20120601中国海洋大学博士学位论文中国南海三种礁栖三种海洋生物的化学成分及生物活性研究摘‘要海洋生物海绵和珊瑚是珊瑚礁生态系统的重要组成，其物种多样性丰富且富含结构新颖的活性物质，是海洋天然产物研究的热点物种。为了寻找新的生物活性成分，本文对采自我国南海海域的海绵彳劫f1∞s“6e一幻fc玉哪，粉灰扇软柳珊瑚鼬6e伊咖D朋口纶和聚裂丛柳珊瑚Rl唧J

2、lP肠．口g嬲纽进行了系统的化学成分和生物

3、活性研究。综合运用多种现代色谱分离技术，从以上三种海洋生物样品的甲醇提取物中，共分离得到68个化合物。应用核磁共振(NMR)，质谱(MS)，红外光谱(玎对、紫外光谱(UV)和圆二色谱(CD)法等现代波谱技术确定了其中55个化合物的化学结构，发现新化合物19个，1其余化合物均为首次从上述所研究的海绵或珊瑚中得到。从南海海绵彳印幽晒s“6e一幻此蛔中共分离鉴定了23个化合物，化合物类型主要包括20个龃pt锄ille类生物碱(AS一1—AS一15)：8，9，9-trimetlloxy-9．胁beIlzo【如】[1，6】naphth

4、妒dine(AS-1)，dcIIlemyl(oxy)aapt锄ille(AS-2)，SuberitineA(宰AS-3)，SuberitineB(幸AS-4)，Sub耐tineC(幸AS-5)，Suberi缸eD(宰AS一6)，Sub耐妇eE(·AS一7)，Sub甜衄eF(木AS·8)，Sub甜tineG(·AS-9)，Sub嘶tineH(宰AS一10)，Sub耐tineI(木AS-n)，SuberitineJ(木AS一12)，Suberi恤eK(幸As-13)，Sub耐tiIleL(木AS-14)，SuberitineM(

5、木AS-15)，其中手性聚合体SuberitineE(宰AS一7)，Sub耐tineF(木AS一8)，Sub谢tineH(木AS一10)，Sub耐tineJ(宰AS-12)，Sub谢缸eK(木AS-13)，Sub谢tineL(幸AS-14)，Suberi血eM(幸AS-15)，经手性拆分进一步纯化出(幸AS-7a)和(宰AS一7b)，(幸AS·8a)和(幸AS-8b)，(木AS-10a)和(+AS．10b)，(枣AS．14a)和(幸AS．14b)，(+AS一15a)和(宰AS-15b)；1个咪唑类化合物：8a-methoxy

6、-ilnidazo[1，5】-alp妒dine．1，3．dione(+AS-16)；1个聚酮类化合物：metllyl．3，6．epoxy-4，6，8．triemyl一2，4，9．dodecatri饥oate(AS-17)；1个核苷类化合物：胸腺嘧啶．2’．脱氧核苷(AS．18)。从中发现19个新化合物(·标记)，特别是化合物AS．3。AS．15为一类全新的具有以罕见的C．3—C一3’、C．3一C．6’或C．3—C．9’s键链接多个髓pt锄iIle结构单元形成的新骨架聚合型生物碱。此外，根据彳．J“6e一幻抛中特征成分龃pta

7、mine生物碱(AS一1—AS．15)的结构特点并结合文献，推测了聚合中国海洋大学博士学位论文型雅pt锄iIle生物碱的可能生合成途径，并对该类新颖生物碱进行了初步的化学合成机理及化学半合成探讨。从粉灰扇软柳珊瑚砌6e曙D嚼口Dm口纪中共分离鉴定了9个化合物。化合物类型主要包括2个嘧啶类化合物：尿嘧啶(SO．1)、胸腺嘧啶(SO一2)；7个核苷类化合物：尿嘧啶核苷(So．3)、尿嘧啶一2’．脱氧核苷(So-4)、胸腺嘧啶核苷(So-5)、胸腺嘧啶．2，．脱氧核苷(So．6)、胞嘧啶核苷(SO-7)、次黄嘌呤核苷(So-8)、

8、鸟嘌呤核苷(So-9)。从聚裂丛柳珊瑚R“唧^e砌昭脚纪中共分离鉴定了23个化合物。化合物类型主要包括15个甾醇类化合物：胆甾醇(鼬01)，(22E)一胆甾一5，22一二烯-筇-醇(RA．2)，(22E)．麦角甾．5，22．二烯．驴．醇(RA-3)，麦角甾-5，24(28)-二烯-筇一醇(RA-4)，豆甾．5，24(28)．二烯．筇．醇(凡05)，柳珊瑚甾醇(RA-6)，妒-羟基胆甾．5．烯．7．酮(凡■7)，邵．羟基麦角甾．5．烯．7．酮(R“8)，(22E)一筇一羟基麦角甾-5，22一二烯．7．酮(黜09)，胆甾．7．烯

9、．矽，5口，够．三醇(亿“10)，(22E)．胆甾一7，22-二烯．筇，5口，够．三醇(RA．11)、麦角甾．7．烯．妒，5口，龟伊三醇(RA·12)、(22E)-麦角甾．7，22一二烯．筇，5口，够三醇(RA-13)、豆甾．7一烯-筇，5口，够三醇(鼬014)，(22E)一豆甾．7，22