三氟碘甲烷的气相催化合成

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1、硕士论文三氟碘甲烷的气相催化合成摘要本文研究了三氟碘甲烷的新型气相合成工艺、新方法的催化反应机理以及新方法中的催化技术。首先，通过热力学计算确定了以三氟甲烷、碘、氧气为原料，以碱金属盐、碱土金属盐为催化活性组分，以活性碳、多孔金属氟化物为载体，气相法合成三氟碘甲烷的新工艺。采用单因素实验得出最佳工艺参数：反应温度为550℃，空速范围为100h'l～300h-1，投料比(CHF3：12：02)为12：4：1。其次，通过R23和R22的加氢试验对比和理论分析，研究了该工艺的反应机理和催化机理。推测可能的反应机理是三氟甲烷脱HF形成二氟卡宾中

2、间体，后者发生歧化反应形成三氟甲基自由基，进而与碘生成三氟碘甲烷。可能的催化机理是活性组分减弱了三氟甲烷中嗍和C_F键的结合强度；催化活性与阴阳离子的电负性有关；反应前的诱导过程可能是二氟卡宾中间体的生成和在催化剂表面上的累积过程。最后，采用BET、XIm、Tg．DSC、EDS、XPS等测试手段对催化剂进行了表征，并通过单因素实验得出催化规律：碱金属盐更适合作为活性组分；对于具有相同阴离子的碱金属盐，其催化活性顺序为：铷盐>铯盐>钾盐：对于具有相同阳离子的碱金属盐，其催化活性顺序为：硝酸盐>卤化物，卤化物中氟化物>氯化物>溴化物；活性组

3、分的适宜负载量为20％；碳基载体比表面积较大，但会与氧气反应，且活性组分易流失，多孔金属氟化物载体则相反。关键词：三氟碘甲烷，合成，二氟卡宾，碱金属盐，催化Abstract硕士论文ABSTRACTInthisdissertation，aresearchhasbeenmadeonthenewgas—phasesynthesisprocessofiodotrifluoromethane，thecatalysisandreactionmechanismofthisprocess，andthecatalysistechniqueofthispr

4、ocess．First，thenewgas—phasesynthesisprocessofiodotrifluoromethaneisselectedbythermodynamicscalculationinwhichtrifluoromethane，iodineandoxygenasrawmaterials，alkalineandalkalineearthmetalsaltsasactivecomponents，activecarbonandporousmetalfluorides嬲carriers．Bytheone-wayexper

5、iments，itisprovedthatthebestresultcouldbeachievedwiththetemperatureof550degreecentigrade，vacantspeedof100h-1～300h-1andtheweightproportionis12to4to1amongCHF3，12and02．Second，thereactionandcatalysismechanismofthisprocessisstudiedbycomparingR23hydrogenationwithR22hydrogenati

6、onandtheoryanalysis．AconsiderationofthereactionmechanismsuggeststhatthereactionproceedsviaCF2carbenesaSintermediatesformedbyremovingHFfromCF3H，followedbycarbenedisproportionationtoCF3radicals，followedbyreactionwith12togiveCF3I．Apossiblecatalysismechanismisasfollows：Thein

7、tensitiesofC—一HandC—-Fbondsareweakenedbyactivecomponents；Thecatalysisactivitiesofactivecomponentsarerelativetoelectronegationofions；Intheinductionperiodoftheinitialstartup，thegeneratedCF2carbenespossiblycumulateonthesurfaceofcatalyst．Atlast，thecatalystsarecharacteredbyBE

8、T,XRD，Tg-DSC，EDS，XPSandsomecatalysislawsareachievedbyone·wayexperiments．Alkalinemetalsaltsaremoresuited