ni2pcnts催化剂加氢脱硫特性研究

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1、硕士学位论文Ni2P／CNTs催化剂加氢脱硫特性研究HYDandHDSofmodelcompoundswithNi2P／CNTs学号：21207060大连理工大学DalianUniversityofTechnology万方数据大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题

2、目：丝洫蚴盘丝幽：睦丞盘作者签名：邀』趁盘整．曰期：皿年—【月—￡日万方数据大连理工大学硕士学位论文摘要随着原油劣质化和环保立法日益严格，煤焦油、页岩油和生物质油等作为新型替代清洁能源正成为研究热点。焦油组分复杂并含有大量不饱和芳烃、酚类、沥青、硫氮化合物及其衍生物等。传统贵金属催化剂Pt-Pd易发生硫中毒失活，过渡金属磷化物作为新型高效催化剂具有催化加氢活性高和稳定性好的特点，可用于焦油加氢、脱硫、脱氮，以实现油品升级与清洁利用。本论文以萘，卜甲基萘作为加氢模型化合物，二苯并噻吩作为加氢脱硫模型化合物，研究其反应网络及反应条件影响。本文采用等体积浸渍法制备不同镍磷比Ni／P与Ni：P负载量N

3、i。P／CNTs催化剂，并通过XRD、SEM、EDS、TEM、FTIR、XPS和BET等方法对催化剂表征，研究碳纳米管与Ni：P微观结构和电子作用。论文考察了镍磷比，Ni。P负载量和反应条件对于萘、卜甲基萘、四氢萘、十氢萘加氢饱和影响，萘与卜甲基萘之间竞争加氢。结果表明，当Ni：P负载量达到30wt％，镍磷比(Ni／P)达到1．25，Ni：P／CNTs萘加氢产物选择性最高，萘与卜甲基萘加氢转化率均为10056，加氢终产物十氢萘与卜甲基十氢萘产率分别为94．2％和79．4％，结果表明低温和高压有利于芳烃加氢，而反应物中萘存在会抑制四氢萘继续加氢。萘与卜甲基萘在Ni：P／CNTs上竞争加氢结果表明

4、，十氢萘和四氢萘具有供氢作用，促进卜甲基萘在Ni：P／CNTs上深度加氢。研究结果表明硫氮化合物存在对Ni：P／CNTs催化芳烃加氢影响相对较小，同时Ni。P／CNTs催化加氢活性稳定。考察加氢反应条件，萘与含氮化合物对二苯并噻吩在Ni。P／CNTs上加氢脱硫影响。结果表明，二苯并噻吩在Ni。P／CNTs上加氢脱硫反应为HYD路线为主，二苯并噻吩转化率达到100％，终产物联环己烷选择性达到62．8％。反应最佳气液比(v／v)为500，最佳反应温度为340℃。同时，反应液存在喹啉与萘会严重抑制二苯并噻吩加氢脱硫。关键词：加氢；脱硫；过渡金属磷化物；碳纳米管；催化万方数据Ni2P／CNTs催化剂加

5、氢脱硫特性研究HYDandHDSofmodelcompoundswithNi2P／CNTsAbstractCoal—tar，bio’oilandoil。shale，asinnovativeenergysources，haveattractedconsiderableattentionduetotherapidconsumptionofthedecreasingqualityofavailablepetroleumfeedstockandtheincreasinglystringentenvironmentalregulationsofoilhavebeenmadebycountriesarou

6、ndtheworld．However，comparedwithtraditionaloilrefiningandpetrochemicalindustries，thecomponentsofcoal-tarareintricatewhichincludesaromaticsanddibenzothiopheneandtheirderivativesandSOon．Inrecentyears，phosphidesoftransitionmetalsareconsideredanticipatedsubstitutesfortraditionalHYDandHDScatalystofPtandCo

7、Momaterials，andNi2ParehighlyactiveforHYDandHDSofpetroleumandbiomass．derivedfeedstock．Inthiswork，naphthaleneand1-methylnaphthalene(1-MN)werechosenasHYDmodelcompounds，andthedibenzothiophene(DBT)asHDSmod