用于低温干法催化氧化所吸附苯酚的cuo_ceo__ac吸附_催化剂

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1、------------------------------------------------------------------------------------------------用于低温干法催化氧化所吸附苯酚的CuO_CeO_2_AC吸附_催化剂第7卷第4期过程工程学报Vol.7No.42007年8月TheChineseJournalofProcessEngineeringAug.2007用于低温干法催化氧化所吸附苯酚的CuO?CeO2/AC吸附?催化剂雷智平，刘振宇，李秉正1,211,2(1.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国

2、家重点实验室，山西太原030001；2.中国科学院研究生院，北京100049)摘要：对CuO?CeO2/AC(活性炭载氧化铜和氧化铈)吸附?催化剂低温干法催化氧化所吸附苯酚的行为进行了研究.结果表明，CeO2的引入促进了CuO/AC对吸附苯酚的低温催化氧化活性，苯酚初始催化氧化温度降低约30℃；连续吸附?催化氧化循环过程中的苯酚吸附量平均提高6%左右，苯酚脱附量平均减少77%.铈掺杂的促进作用可能在于提高了表面化学吸附态的氧含量，进而减少了催化氧化过程中在吸附?催化剂表面形成的残留物量.关键词：干法催化氧化；炭基催化剂；炭基吸附剂；苯酚————

3、——————————————————————————————————------------------------------------------------------------------------------------------------中图分类号：TQ032文献标识码：A文章编号：1009?606X(2007)04?0807?051前言干法催化氧化所吸附的难降解有机污染物是颇有工业应用前景的处理低浓度或微量有毒有害有机污染它由吸附和氧化循环过程组成.当废物废水的技术[1?5]，水连续通过固定床反应器时，废水中的有机物吸附

4、在吸附?催化剂上，直至其吸附能力降至不能有效脱除污染物时，停止进水，将反应器中的残余水排掉，鼓入热的氧化性气体(如空气)，在一定条件下将吸附的有机物催化氧化为CO2和H2O，处理过的吸附?催化剂再用于下一轮的吸附过程.该技术将吸附同催化氧化相结合，具有下列优点[2,5]是发展的重点.许多文献[6?11]表明，在通常情况下复合催化剂比单组分催化剂活性更高，而且铜与铈或锌组合的催化剂在湿式催化氧化含酚废水方面机械和化学性能稳定、催化效果好，尤其是CuO与CeO2表现出明显的协同效应，使催化剂的活性与稳定性都得到明显提高.原因在于CeO2的加入提高了

5、催化剂中晶格氧的活动与传输能力，使CuO暴露出足够多的活性中心[11].故本工作以许多化工过程产生的废水中具有极强毒性且难以生物降解的苯酚作为模型污染物，在与CuO/AC比较的基础上研究了炭载二元金属吸附?催化剂低温催化氧化苯酚的活性、稳定性.——————————————————————————————————————------------------------------------------------------------------------------------------------：(1)有机物常温吸附脱除，无需加热整

6、个水体，能耗低；(2)有机物在位催化氧化，吸附?催化剂循环使用，避免异地氧化带来的频繁装卸；(3)有机物气?固态氧化，污染物浓度高，氧气浓度高，氧化速率高，无需加压；(4)避免高温湿法氧化中的金属活性组分流失.上述优点有助于提高该技术的经济性.吸附?催化剂是此技术的核心，需具备的关键性质是：(1)可在较低温度下催化氧化其所吸附的有机物，并具有高的自身烧蚀温度，即具有宽的可操作范围；(2)在连续吸附?催化氧化循环过程中对有机废物具有高的吸附容量.前期以苯酚为模型污染物的研究结果[5]表明，活性炭(ActivatedCarbon,AC)自身不能催化

7、氧化所吸附的苯酚，而CuO/AC可在常温下吸附苯酚，在190～320℃催化氧化所吸附的苯酚；在260℃,5%O2/He气流中氧化1h的条件下经过12个连续的吸附?催化氧化循环，苯酚吸附量仍有70mg/g，优于文献报道水平.分析发现苯酚在氧化过程中产生的残留物是导致吸附?催化剂吸附性能和/或催化氧化活性下降的主要原因，进一步提高其催化氧化活性、减少残留物、提高吸附容量2实验2.1吸附?催化剂和含酚样品的制备实验所用活性炭来自山西新华化工厂的商业产品，微孔孔容为0.24mL/g，中孔孔容比表面积为960m2/g，为0.28mL/g.在使用前研磨至4

8、0～60目(0.3～0.45mm).将活性炭用一定浓度的硝酸铜或硝酸铜和其他硝酸盐(硝酸铈或硝酸锌)—————————————————————————