低温等离子体联合吸附型催化剂降解吸附态甲苯

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1、分类号＿Ｘ５１１学号１３０３１４０１０５兩要速簌科技太嗲学位论文低温等离子体联合吸附型催化剂降解吸附态甲苯作者秦彩虹指导教师姓名黄学敏教授党小庆教授串请学位级别博＋专业名称环境工程论文提交日期２０１６．１０论文答辩日ｍ２０１６．１２学位授予单位面要達疲新技太營答辩委员会主席司全印评阅人声明本人郑重声明我所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中已经标明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不包含

2、本人或其他人在其它单位已申请学位或为其它用途使一用过的成果。与我同工作的同志对本研究所做的所有贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了致谢。一申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担切相关责任。论文作者签名．：日期／／：乃关于学位论文使用授权的说明』本人完全了解西安建筑科技大学有关保留、使用学位论文的规定，Ｓ：｜学校有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或者其它复制手段保存学位论文。Ｃ保密的论文在论文解密后应遵守此规定）

3、论文作者签名：长Ｌ指导教师签名曰期本人授权中“国学术期刊（光盘”版之）杂志社、中国科学技术信息研究所等单位将本学位论文收录到有关学位论文数据库中，并通过网络向社会公众提供信息服务。一因某种特殊原因需要延迟发布学位论文电子版，同意在□年／ｇｆ两年／□三年以后，在网络上论全文发布。（此声明处不勾选的，默认为即时公开）文作者签名：指导教师签名日期ＩＩ、注吟：请将此页附在论文首页。西安建筑科技大学博士论文低温等离子体联合吸附型催化剂降解吸附态甲苯专业：环境工程博士生：秦彩虹指导教师：黄学敏教授党小庆教授摘要低温等离子体催化技术在处理低浓度

4、的VOCs废气方面，与传统处理方法相比，具有启/停快速、工艺流程简单、运行费用低、反应速率快等优点。但该技术目前还存在副产物难以控制、能量效率低的问题。针对上述问题，以甲苯为主要研究对象，采用吸附-低温等离子体氧化的技术，通过对催化剂的改良和系统工艺的优化，以期找到一种能量效率高、副产物可控的净化低浓度VOCs的技术。本文首先考察了锰(Mn)银(Ag)浸渍顺序对吸附-等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响。与其他浸渍顺序的催化剂相比，先浸渍Mn后浸渍Ag的催化剂Ag-Mn(F)/γ-Al2O3的吸附穿透时间较长，COx产率较高，CO2选择性较高，碳平衡也较高，且解吸

5、的甲苯量较少。低温等离子体放电120min后，Ag-Mn(F)/γ-Al2O3的碳平衡可以达到91%，其中87%是COx。根据比表面积(BET)以及X射线光电子光谱(XPS)表征结果可知，Mn、Ag的浸渍顺序会影响催化剂的比表面积和催化剂表面上Ag的相对含量及其存在状态。Ag-Mn(F)/γ-Al2O3的催化剂具有较长的吸附++穿透时间主要是因为该催化剂表面存在较多的Ag，而Ag是甲苯的有效吸附活0性位。Ag-Mn(F)/γ-Al2O3的CO2选择性和碳平衡较高，是因为其表面同时存在Ag、++0Ag和MnOx，而其他顺序浸渍的催化剂表面只含有Ag和MnOx。A

6、g和MnOx的+共同存在有利于表面活性氧原子的迁移，Ag吸附甲苯会弱化其苯环上的C=C双键使其易于氧化。接着以Ag-Mn(F)/γ-Al2O3为催化剂，考察了气体循环以及气体直流两种工艺条件对低温等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响。等离子体放电90min后，在O2直流系统中，COx产率可以达到68%，但伴有部分甲苯外排；而在O2循环系统中，COx产率可以达到78%，并且没有甲苯的外排。不论是以氧气还是空气为放电背景气，气体循环系统的CO2选择性都比气体直流系统的高。与气体直流系统相比，气体循环系统相当于延长了O3与催化剂的接触时间，促进了O3分解的同西安建筑科技

7、大学博士论文时，产生了更多的可氧化甲苯和CO的活性氧原子，从而提高了COx产率及CO2的选择性。气体循环系统的O3排放总量也低于气体直流系统的。相同的甲苯吸附存储量和放电条件下，气体循环系统的能量效率也高于气体直流系统的。当甲苯的吸附存储量从0.35mmol增加到1.06mmol时，系统的能量效率也从0.68-1-1g·kWh增加到4.02g·kWh(氧气为循环气体，放电60min)。进一步以γ-Al2O3、Ag-Mn/γ-Al2O3以及Ag-Mn-Co/γ-Al2O3为催化剂，在气体循环条件下，利用低温等离子体同时降解吸附态的苯与甲苯，并对系统中副产物的变化

8、规律及去除途径进行了分析。气体循环放电