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时间:2019-03-14
《吸附-低温等离子体净化甲苯中催化剂制备与性能研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、西安建筑科技大学硕士学位论文吸附-低温等离子体净化甲苯中催化剂制备与性能研究专业:环境科学与工程硕士生:赵军杰指导教师:党小庆教授摘要挥发性有机化合物(VOCs)是形成细颗粒物(PM2.5)、臭氧(O3)等二次污染物的重要前体物,进而引发雾霾、光化学烟雾等大气环境污染问题。吸附-低温等离子体催化技术可以有效地降解VOCs,而其中引入的催化剂对提高VOCs降解率、CO2选择性和促进副产物O3的分解起到举足轻重的作用。因此,深入研究催化剂的制备、等离子体协同氧化性能和稳定性,非常有必要。针对VOCs治理过程中如何选择催化剂的问题,本研究以ZSM-5分子筛、介电材料TiO2或两者的混合物为载体
2、,以Mn-Ag为活性组分制备催化剂。首先,考察了不同载体对甲苯的吸附性能和低温等离子体氧化性能的影响,筛选出最优载体。接着研究了催化剂的制备方法、活性组分的负载位置及其负载量对甲苯的吸附性能、降解效果及其副产物的影响规律,制备出吸附性能与等离子体氧化性能均良好的催化剂。最后,经过多次吸附-低温等离子体放电,研究了催化剂的稳定性。论文的主要结论如下:(1)不同载体对甲苯的吸附量由大到小关系为:ZSM-5>混合填料>TiO2,其主要原因是TiO222的比表面积为30m/g,远远小于ZSM-5的比表面积248m/g。混合填料的甲苯降解效果明显优于ZSM-5的主要是因为TiO2的加入增强了混合填
3、料的放电效果,从而产生更多的活性粒子参与甲苯的氧化过程。ZSM-5与TiO2以不同质量比混合的研究结果表明,当两者质量比为1:1时,吸附效果与低温等离子体降解效果均良好。(2)采用浸渍法将Mn-Ag负载在ZSM-5表面后与TiO2混合后制备出催化剂M1,采用溶胶凝胶法制备出Mn-Ag/TiO2与ZSM-5混合制备出催化剂M2,M1和M2中ZSM-5与TiO2的质量比均为1:1,Mn与Ag含量均为5%。将M1与M2应用于吸附-低温等离子体净化系统的研究结果表明:M2不仅甲苯的吸附西安建筑科技大学硕士学位论文量72mg/m3大于M1的44mg/m3,它与低温等离子体协同催化氧化甲苯效果也优于
4、M1的,且副产物O3和N2O的产生量也较少。(3)为了进一步优化M2催化剂,研究了Mn-Ag负载量对吸附-低温等离子体降解效果的影响规律。结果表明,当负载量在一定的范围内,M2催化剂的饱和吸附量随着负载量增加而变大,但在吸附态甲苯降解的过程中,当Mn-Ag在负载量为5.0wt.%时,COx浓度和CO2选择性最高,相对较低浓度的副产物产生。(4)连续10次吸附-放电后,Mn-Ag负载量为5wt.%的M2催化剂仍保持较好的吸附能力,再生率高达69%。但随着放电次数的增加,吸附态甲苯的催化氧化效果和副产物抑制效果逐渐降低。通过分析放电处理前后催化剂表面的物理和化学特性以及对甲苯的降解能力发现:
5、经过多次吸附-低温等离子体降解后,催化剂表面和晶格结构仍保持完好,有机副产物在催化剂表面的积累和积碳现象,是导致催化剂吸附性能和氧化性能下降的主要原因。关键词:催化剂;吸附性能;低温等离子体;催化氧化;甲苯西安建筑科技大学硕士学位论文TolueneRemovalbyAdsorptionandNon-thermalPlasma:CatalystPreparationandPerformanceStudySpecialty:EnvironmentalScienceandEngineeringAuthor:ZhaoJunjieSupervisor:DangXiaoqingAbstractVol
6、atileorganiccompounds(VOCs)areimportantprecursorsfortheformationofsecondarypollutantssuchasfineparticulatematterPM2.5andozone(O3),whichinturncauseatmosphericenvironmentalproblemssuchassmogandphotochemicalsmog.Adsorption-Non-thermalplasmacatalysistechnologycaneffectivelydegradeVOCs,andtheintroduce
7、dcatalystplaysanimportantroleinimprovingthedegradationrateofVOCs,theselectivityofCO2,andthedecompositionofby-productO3.Therefore,itisverynecessarytofurtherstudythepreparationofthecatalyst,theplasmasynergisticoxidationp
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