CO2在铜基和铂基复合电极上电还原行为的研究

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1、中图分类号：TQ151单位代码：11414学号：2013216091S100061384SDDDSSSSS08001999题目CO2在铜基和铂基复合电极上电还原行为的研究学科专业化学化学工程与技术研究方向石油与天然气化学硕士生张现萍指导教师俞英（教授）入学时间：2013年9月完成时间：2016年4月硕士专业学位论文独创性声明郑重声明：本硕士专业学位论文是作者个人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他个人和集体已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得中国石

2、油大学或者其它单位的学位或证书所使用过的材料。对本研究做出贡献的个人和集体，均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。作者和导师完全意识到本声明产生的法律后果并承担相应责任。作者签名：日期：导师签名：日期：硕士专业学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解中国石油大学（北京）学位论文版权使用的有关规定，使用方式包括但不限于：学校有权保留并向有关部门和机构送交学位论文的复印件和电子版；允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文；可以

3、将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索。本学位论文属于保密范围，保密期限0年，解密后适用本授权书。本学位论文作者如需公开出版学位论文的部分或全部内容，必须征得导师书面同意，且须以中国石油大学（北京）为第一署名单位。作者签名：日期：导师签名：日期：I摘要摘要工业发展、化石燃料过度燃烧释放了大量CO2。大气中CO2含量持续增高引发的温室效应对生态环境和人类生存都造成了诸多问题。将CO2转化固定为可以用的物质或者工业原料对解决当今世界面临的能源问题和气候问题都有着重要的意义。CO2是碳元素的最高价氧化物，化

4、学性质非常稳定，需要输入很大的能量才能将其还原。电化学方法可以实现常温常压下转化CO2，是非常有研究价值和发展前景的一种技术途径。本文分别利用电镀还原和离子溅射的方法制备铜基复合电极和铂基复合电极用来电化学还原CO2。铜基复合电极电还原CO2氧化过程和还原过程均属于可逆CE反应。Pt-0/C、Pt-30/C、PtX-25-0/C和PtX-25-5/C这四种Pt基电极上电还原CO2过程中所发生的反应氧化过程均为可逆CE反应类型，还原过程均为可逆EC反应，受物质扩散过程控制。实验表明，铜基和铂基复合电极都能有效地将C

5、O2还原转化为CH4、C2H6、C2H4和C3H8、CO、H2和HCOOH等物质。但是铜基复合电极主要有效地将CO2转化为烃类，而铂基复合电极表面还伴随着较为活跃的析氢反应，且高电解电位条件下铂基复合电极析氢反应更强烈。Pt-0/C、Pt-30/C、PtX-25-0/C和PtX-25-5/C四种Pt基电极电还原CO2生成的其中CH4、C2H6、C2H4和C3H8量基本相同，PtX-25-0/C复合电极上析氢反应最活跃，生成的HCOOH浓度也最小；Pt-0/C复合电极析氢反应最弱，且生成的HCOOH浓度最高。此外，

6、本论文还讨论了铜基和铂基复合电极作为电催化电极在电还原CO2反应中反应机理的异同，并为需要针对不同实验目的而选择电极时提出了一些理论依据。关键词：CO2；电化学还原；电极；分析-II-ABSTRACTElectrochemicalReductionResearchofCarbonDioxideOnCopper-basedandPlatinum-basedCompositeElectrodesABSTRACTTherapiddevelopmentofindustryandtheinappropriateuseoff

7、ossilfuelsleadtotheexcessivereleaseofcarbondioxide.TheincreasingconcentrationofCO2hasbeenarisingandhascreatednumerousnegativeimpactsonecologicalenvironmentandhumanlifethroughgreenhouseeffect.CapturingCO2,andstoringit,andthentransformingittootherformsofcompoun

8、ds,especiallyadvancedvaluecompounds,aremeaningfultomitigatetheenergyissuesandglobalenvironmentalproblems,whicharethemosttwourgentchallengesworldwide.ThegreatestchallengeofCO2utilizationre