Pt基和Pd基电极的表面修饰和双金属复合材料电极上醇氧化反应研究

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1、学号:12102324常州大学硕士学位论文Pt基和Pd基电极的表面修饰和双金属复合材料电极上醇氧化反应研究研究生王忠宇指导教师金长春学科、专业名称有机化学研究方向电化学2015年4月StudyoftheelectrocatalyticoxidationofalcoholsonPt-andPd-basedelectrodeswithsecondmetal-modifiedorbimetallicnanocompositesADissertationSubmittedtoChangZhouUniversityByZhongyuWa

2、ng(OrganicChemistry)DissertationSupervisor:ChangchunJinApril，2015常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学

3、位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要本课题主要研究平面金属电极的表面用另一种金属进行沉淀修饰所制备的表面修饰电极以及在载体负载的二组份

4、金属纳米复合材料电极对醇氧化反应的电催化活性和影响催化活性的因素。具体有以下四个方面的内容：一、Au修饰的Pt电极上1,3-丙二醇的电催化氧化反应。在恒电位条件下使用氯金酸作为金的前驱体来制备不同金沉淀量的Au修饰Pt（Au/Pt）电极，并用循环伏安法检验电极活性。Au/Pt电极对1,3-丙二醇的电催化氧化活性明显高于Au和Pt电极。同时，Au/Pt电极上的峰电流值随着金负载量的增加先增大后减小，表明金的沉积量对Au/Pt电极的催化活性有很大影响。二、Pt和Au两种元素修饰的Pd电极上乙醇的电催化氧化反应。通过将铂和金两种金属

5、沉积到多晶钯电极上，制备出不同铂和金负载量的PtAu/Pd电极，并用循环伏安法测定对乙醇氧化反应的电催化活性。结果表明，铂和金对钯的修饰可以显著提高钯电极对乙醇氧化的电催化活性和稳定性。PtAu/Pd电极的峰电流值远高于Pd电极，其值与铂和金负载量密切相关。电流‒时间曲线显示PtAu/Pd电极的抗中毒能力也有所提高。三、碳载的PdAu二组份纳米复合材料催化剂对1,3-丙二醇和1,2-丙二醇氧化反应的不同电催化效果研究。PdAu/C催化剂上1,3-丙二醇氧化反应的氧化电位与Pd/C催化剂很相似，但其峰电流密度随着Au含量的增加而

6、明显升高。PdAu/C催化剂也具有很强的抗中毒能力。但是，不同Pd:Au组成比的PdAu/C催化剂对1,2-丙二醇氧化反应催化效果不理想，表现出与1,3-丙二醇氧化反应明显不同的特征。四、碳载的PtPd二组份纳米复合材料催化剂上1,2-丙二醇的电催化氧化反应。使用H2PtCl6和Pd(NO3)2制备不同Pt:Pd组成比的PtPd/C催化剂，并作为电极材料用于碱性介质条件下1,2-丙二醇的氧化反应。结果表明，PtPd/C催化剂的催化活性明显高于Pt/C和Pd/C催化剂，其中Pt:Pd组成比为1:3的PtPd/C催化剂的峰电流值约

7、为Pt/C催化剂上峰电流值的6.8倍，为Pd/C催化剂上峰电流值的2.5倍。关键词:电催化活性；表面修饰；纳米催化剂；醇类IABSTRACTInthisstudy,theelectrocatalyticactivityofPt-andPd-basedelectrodeswithsecondmetal-modifiedorbimetallicnanocomposites,andtheirapplicationintheelectrocatalyticoxidationofalcoholsinalkalinesolutionhav

8、ebeeninvestigated.Specificallyinthefollowingseveralaspects:(I)Theelectrocatalyticoxidationofpropane-1,3-diolonAu-modifiedplatinumelectrode