金属有机骨架MIL-88A靶向材料的合成及催化PS去除水中难降其解有机污染物的研究

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1、硕士学位论文金属有机骨架MIL-88A靶向材料的合成及催化PS去除水中难降解其有机污染物的研究作者姓名王九妹学科专业环境工程指导教师万金泉教授所在学院环境与能源学院论文提交日期2018年6月StudyonsynthesisofmetalorganicframeworksMIL-88AtargetingmaterialsandactivatePSonrefractoryorganicpollutantsremovelinwaterADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：WangJiumeiSupervisor

2、：Prof.WanJinquanSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：X793学校代号：10561学号：201520132725华南理工大学硕士学位论文金属有机骨架MIL-88A靶向材料的合成及其催化PS去除水中难降解有机污染物的研究作者姓名：王九妹指导教师姓名、职称：万金泉教授申请学位级别：硕士学科专业名称：环境工程研究方向：水污染控制与给水技术论文提交日期：2018年6月1日论文答辩日期：2018年6月7日学位授予单位：华南理工大学授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：胡勇有委员：刘则华马邕文周兴求张颖

3、仪摘要金属有机骨架（Metal-organicframeworks,MOFs）是一类由无机金属节点和有机配体之间通过自组装而成的新型多孔材料，由于MOFs具有比表面积大，可控制的孔径，结构的多样性以及高的抗化学腐蚀性等物理化学性质，使得其在催化和吸附方面具有广阔的应用前景，因此研究MOFs这类多孔材料对难降解污染物的去除具有重要的意义。本研究中主要以MOFs的MIL系列中MIL-88A作为研究重点，以MIL-88A为催化剂，以OG和DBP为目标污染物，将其应用在催化活化过硫酸盐（PS）产生硫酸根自由基中，探究制备过程中原料的比例、合成时间和温度以及干燥时间和温度对MIL

4、-88A吸附和催化性能的影响，得出MIL-88A的最佳制备条件为：原料比例n(Fecl3·6H2O/Fumaricacid)=1:1，合成温度T=85℃，结晶时间t=2h，活化温度T=100℃，干燥时间t=10h。以最佳制备条件合成的MIL-88A作为催化剂，研究外界环境条件对催化反应的影响，发现该催化反应仅在酸性条件下能表现出较强的催化性能，同时通过实验证实了高比表面积、更多含量的Fe溶出以及大的粒径容积是MIL-88A＆St-3/MIL-88A＆Ct-2获得最佳催化活性的主要原因。该催化剂的制备原料富马酸在不同含量时对催化反应存在抑制和促进作用，同时通过滤液实验得出

5、该催化反应涉及均相反应和非均相反应，但非均相反应占主要，均相反应辅助活化，由此而得出了该催化反应可能的反应机理。以MIL-88A作为前驱体，采用分子印迹法制备合成以DBP为模板分子的改性靶向材料MIL-88A@MIP，将其应用于催化PS降解邻苯二甲酸有机污染物中，通过实验得到其最佳反应条件为：PS与DBP的摩尔比为600:1，MIL-88A@MIP投加量为0.5g·L-1和pH=3.26。同时通过GC-MS测定出其中间产物，根据这些产物和理论分析提出了DBP降解的可能机理和历程，指出DBP被自由基进攻的主要位点是其支链的酯键而并非苯环，抽氢、脱羧和羟基化反应是DBP降解

6、的主要机理。关键词：MIL-88A；过硫酸盐（PS）；DBP；催化活化IAbstractMetal-organicframeworks(MOFs)isanewporousmaterialcomposedofinorganicmetalnodesandorganicligands.Becauseofitslargespecificsurfacearea,controllableporesize,diversityofstructureandhighchemicalcorrosionresistance,MOFshasawideapplicationprospectinca

7、talysisandadsorption.Therefore,itisofgreatsignificancetostudytheporousmaterialssuchasMOFsfortheremovaloftherefractorypollutants.Inthisstudy,MOFs'sMILseriesMIL-88Awastheresearchemphasis.UsingMIL-88Aasthecatalyst,OGandDBPasthetargetpollutants,applyingtheproductionofsulfater