mils型金属--有机骨架催化剂的合成及反应性能

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1、北京化工大学硕士研究生学位论文日期：二。一四年五月三十日北京化工大学学位论文原创性声明tYtUlllll2§2璺9≯9㈣㈣蝴删本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：习型日期：团牛匝：垒竺关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国

2、家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。，保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：幽塑日期：丝坐丛：翌导师签名：垂幽．日期：—三型坚L堕卫学位论文数据集中图分类号TQl39．1学科分类号530．2410论文编号1001020140029密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名刘想学号2011200029获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题

3、来源国家自然科学基金研究方向新材料的合成及性能论文题目MILs型金属一有机骨架催化剂的合成及反应性能关键词金属有机骨架，DMF，胺，催化反应，Knoevenagel缩合论文答辩日期2014．05．20论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师季生福教授北京化工大学化学工程评阅人1刘志明副教授北京化工大学环境催化评阅人2吴卫泽教授北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员l张润铎教授北京化工大学化学工程答辩委员2雷志刚教授北京化工大学化学工程答辩委员3黄崇品副研究员北京化工大学化学工程答辩委员4李英霞副教授

4、北京化工大学化学工程答辩委员5张僳副研究员北京化工大学化学工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要MILs金属一有机骨架催化剂的合成及反应性能新材料有机．无机杂化材料的开发是复合材料研究中的新领域，其开发及应用都有着巨大的作用，MOFs不仅具有有机材料的性质，同时还兼具无机材料的优点，MOFs材料一直都备受诸多关注。MILs系列的材料是MOFs材料的经典代表之一，MIL．101更是具

5、有非常大的比表面积、多孔结构、不饱和的金属配位点等特性。本文采用水热合成法合成金属有机骨架材料MIL．101，并用N，N一二甲基甲酰胺(DMF)、甲胺、7,-胺、丁二胺将其功能化，采用傅里叶变换．红外光谱FT-IR，X射线粉末衍射XRD，N2吸附．脱附等分析测试技术表征了催化剂的结构特征。研究了用DMF、甲胺、乙二胺、丁二胺功能化的金属有机骨架材料MIL一101的碱催化性能，得到结果如下：水热合成法制备MIL一101，探究了HF用量、反应时间和反应温度三个方面对MIL一101的合成产率的影响，最佳合成条件为220oC、反应8h、Cr(N03)3·9H20：H2BDC：HF：H20=1：1：1

6、：265，并且最佳条件下合成的MIL一101进行了IR、XRD、BET表征，未功能化的MIL．101对Knoevenagel缩合反应没有活性。用DMF功能化的金属有机骨架材料MIL一101对Knoevenagel缩合反应有很高的催化活性，反应在比较温和的条件下即可进行，温度为80℃时，反应3个小时，转化率即可达到93．3％；当催化剂的用量与氰乙酸乙酯的用量比例为7mmol：O．0427mmol时，催化剂用量为最佳；反应表现出明显的溶剂效应。T北京化工大学硕士学位论文用乙二胺、丁二胺功能化的金属有机骨架材料MIL．101对Knoevenagel缩合反应有很高的催化活性，甲胺功能化后催化活性不是

7、很高，主要是因为缩合反应的机理与前二者不同；反应在比较温和的条件下即可进行，温度为40。C时，反应3个小时，转化率即可接近100％；反应没有太明显的溶剂效应。关键词：金属有机骨架，DMF，胺，催化反应，Knoevenagel缩合SYNTHESISOFMETAL—oRGANICFRAMEWoRKS(MILS)ANDTHEIRPRoPERTIESOFKNoEVENAGELCONDENSATIONREACTIONA